正文描述:《负载型非晶态co-b催化剂在1-辛烯氢甲酰化中的应用》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、万方数据October物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)ActaPhys.一Chim.Sin.,2010,26(10):2719—27252719【Article】WWW.whxb.pku.edu.Cll负载型非晶态Co.B催化剂在1.辛烯氢甲酰化中的应用龙俊英1马兰,,2贺德华”(·清华大学化学系,有机光电子与分子工程教育部重点实验室,分子催化与定向转化研究室,北京100084;。防化指挥工程学院,北京102205)摘要:以醇凝胶.氮气热处理方法制备的ZrO。、碳纳米管(CNTs)及介孔分子筛SBA.15作为载体,采用化学还原法制备了负载型非晶态Co.B催化剂,利用粉末x射线衍
2、射(XRD)、氮气吸附等温线、透射电子显微镜(TEM)、电感耦合等离子体.原子发射光谱(ICP-AES)以及x射线光电子能谱(XPS)等对催化剂进行了表征.以1.辛烯的氢甲酰化为目标反应,考察了负载型非晶态Co-B催化剂在氢甲酰化反应中的性能及循环使用效果.表征结果显示,以NaBH4为还原剂制备的负载型Co-B催化剂上的co.B为非晶态,负载Co-B组分对载体的晶相结构没有影响.反应结果表明.在1.辛烯的氢甲酰化反应中,负载型非晶态Co-B催化剂都显示较高的初始活性.随着循环次数的增加,三种催化剂的活性下降,但下降幅度有所不同,Co.B/CNTs和Co.B/SBA.15的循环使用稳定性高于Co
3、-B/Zr02.关键词:Co-B非晶态催化剂;负载:氢甲酰化;催化性能中图分类号:06431-OcteneHydroformylationUsingSupportedAmorphousCo-BCatalystsLONGJun—Yin91MALanl.2HEDe—HuaL’(1lnnovativeCatalysisProgram,KeyLaboratoryofOrganicOptoelectronicsandMo&cu缸rEngineeringofMinistryofEducation。DepartmentofChemistry,TsinghuaUniversity,Beijing100084,
4、只尼China;2lnstituwofChemicalDefence,Beijing102205,尸.足ChinalAbstract:Co-Bcatalystssupporton乙Q㈣aredbyalcogelnitrogenthermo-trealraentmethod),carbonnanombes(CNTs).andmesoporousSBA—15assupportswerepmparedbychemicalreductionmethodandcharacterizedbyX—raydiffraction(XRD),nitrogenphysisorption,transmissionel
5、ectronmicroscopyfrEM),inductivelycoupledplasma-atomicemissionspectrometry(ICP—AES)andX-myphotoelectronspectroscopy(xPs).Hydroformylationof1-octenewasusedasap霄obereactiontoinvestigatethecatalyticperformanceandstabilityofthecatalystsinrecycles.neas-preparedCO-Bcatalystsshowedamorphouscharacteristicsan
6、dthesupportslructureswereunchanged.ThereactionresultsrevealthatthecatalyticactivitiesofCo-B/CNTS.Co-B/Zr02andCo-B/SBA一15inthehydroformylationofl-octenewerecomparativelyhigh.However,thecatalyacactivitiesdecreaseduponrecycling.Nevertheless.theCO-BlCNrsandCo-B/sBA.15wererelativelystablecomparedwitllCo-
7、B/Zr02.KeyWords:AmorphousCo-Bcatalyst;Support;Hydroformylation;Catalyticpropertya.烯烃氢甲酰化可以得到比初始烯烃反应物多一个碳原子的醛(或迸一步氢化得到醇)‘11.氢甲酰化的反应产物被广泛用作溶剂、交联剂或洗涤剂的初始原料【酬.目前,工业上氢甲酰化反应使用的商业催化剂主要是铑配合物15-6]和钴配合物催化剂[71,例
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