《褐煤半焦直接加氢制甲烷反应特性及其孔结构和表面形态变化》.pdf

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1、第43卷第3期燃料化学学报Vo1．43NO．32015年3月JournalofFuelChemistryandTechnologyMal"．2015文章编号：0253-2409(2015)03-0289—13褐煤半焦直接加氢制甲烷反应特性及其孔结构和表面形态变化张天开，张永发，王琪，张静，丁晓阔(太原理工大学煤科学与技术教育部和山西省重点实验室，山西太原030024)摘要：在高温高压(1000oc、12MPa)固定床反应器上对内蒙古褐煤半焦的加氢甲烷化反应特性进行了研究，采用氮吸附和扫描电镜(SEM)对甲烷化残渣比表面积、孔结构和表面形态进行了表

2、征。结果表明，半焦加氢甲烷化可分为加氢热解、快速加氢和慢速加氢等三个反应阶段，每阶段分别发生含氧官能团和烷基侧链加氢反应、芳环结构加氢反应以及贫氢骨架碳结构加氢反应。半焦加氢甲烷化最优反应温度为800oC，反应压力为3．0—4．01VIPa；提高升温速率可以缩短前段(碳转化率低于46％)反应过程时间，对后段(碳转化率高于46％)反应过程影响较小。半焦甲烷化残渣的吸附一脱附等温线呈反S型，滞后环呈H3回线形状；在甲烷化反应过程中，半焦平均孔径先减小后增大，总孑L容积和介孔容积逐渐增大，微孔容积和比表面积先增大后减小。关键词：褐煤半焦；煤制甲烷；加氢

3、气化；比表面积；孔结构中图分类号：TQ541文献标识码：AHydrogasificationoflignitesemicoketoproducemethaneandthetexturalpropertiesofcokeresiduesZHANGTian—kai，ZHANGYong—fa，WANGQi，ZHANGJing，DGXiao—kuo(KeyLaboratoryofCoalScienceandTechnology，MinistryofEducationandShanxiProvince，Ta~uanUniversityofTechnolog

4、y，Ta~uan030024，China)Abstract：ThehydrogasificationofInnerMongolialignitesemicoketoproducemethanewasinvestigatedinahigh—temperatureandhigh—pressure(1000oC，12MPa)fixedbedreactor；thespecificsurfacearea，porestructureandsurfacefeatureofthecokeresidueswerecharacterizedbynitrogenphy

5、sisorptionandscanningelectronmicroscope(SEM)．TheresultsshowedthatthehydrogasificationprocessofsemicokeCanbedividedintothreestages，viz．，hydropyrolysis，rapidhydrogenationandslowhydrogenation，inwhichthehydrogenationofoxygen．containingfunctionalgroupandalkylsidechain，thehydrogena

6、tionofaromaticstructure，andthehydrogenationofhydrogendepletedcarbonskeletonstructuretakeplacesuccessively．Theoptimumreactiontemperatureandpressureforthesemicokehydrogasificationare800℃and3．0～4．0MPa．respectively．Anincreaseofheatingratemayshortenthereactiontimeofearlierhydrogas

7、ificationstagewithacarbonconversionbelow46％．buthaslittleeffeCtonthelaterstagewithacarbonconversionabove46％．ThenitrogenphysisorptionofthecokeresiduesexhibitsareversedS．shapeisothermwithaH3hysteresisloop．Alongwiththeprogressofhydrogasification，theaverageporesizeofsemicokedecrea

8、sesfirstandthenincreases，thetotalporeVOlumeandmesoporevolumeincrease