铬氢空气焚烧体系的动力学模拟.pdf

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1、第38卷第4期华北电力大学学报Vol_38．No．42011年7月JournalofNorthChinaElectricPowerUniversityJu1．，2011铬／氢／空气焚烧体系的动力学模拟吕雪峰，于溯源(1．华北电力大学核科学与工程学院，北京102206；2．清华大学核能与新能源技术研究院，北京100084)摘要：通过量子化学理论和量子化学软件包Gaussian03研究了铬／氢／空气焚烧动力学模型中反应的微观机理，并对现有铬／氢／空气体系的焚烧动力学模型进行修正，去掉了5个总包反应，增加了7个基元反应。焚烧动力学模拟结果表明，六价

2、铬化合物主要以CrO(OH)：的形式在1000K到2200K之间出现，在1700K含量达最高，建议实际工业焚烧过程避开1700K左右的温度以减少六价铬化合物的排放。关键词：铬；焚烧；动力学模型；微观机理中图分类号：X705文献标识码：A文章编号：1007—2691(2011)04—0086—05SimulationonthekineticsforCr／H／AirincinerationsystemLVXue—feng。YUSu—yuan(1．SchoolofNuclearScienceandTechnology，NorthChinaElect

3、ricPowerUniversity，Beijing102206，China；2．InstituteofNuclearandNewEnergyTechnology，TsinghuaUniversity，Beijing100084，China)Abstract：AprimaryCr／H／AirreactionkineticmodelisstudiedbyGaussian03codewithquantumchemistrytheory．Then，thekineticmodeliscorrected，fiveoverallreactionsareo

4、mittedfromandsevenelementaryreactionsareaddedinthemode1．NumericalresultsshowthatthehexavalentchromiumcompoundCrO2(OH)2appearsfrom1000Kto2200K，andreacheditspeakatabout1700K．Therefore，itissuggestedthatthepracticalindustrialincinerationa—voidthetemperatureo／'eaaround1700Ktored

5、ucetheproductionofhexavalentchromium．Keywords：chromium；incineration；kineticmodel；reactionmechanism度、密度和组分浓度等都不尽相同，在绝大多数0引言质点处，各组分都处于化学反应的非平衡状态，要获取含铬固体废物体系焚烧过程中各产物的含六价铬化合物是含铬固体废物焚烧过程中最量，反应物转化为产物经历的过程，必须分析其可能出现的产物，由于六价铬化合物有剧毒，其焚烧动力学机制。然而，目前关于含铬固体废物排放会污染环境，危害生态平衡¨l2。目前，工业的焚烧动力

6、学研究非常有限，这主要受两方面因含铬固体废物焚烧尚欠缺基本的理论指导，如含素限制，首先是含铬固体废物体系的焚烧动力学铬固体废物焚烧体系中剧毒六价铬化合物的生成模型不完善；其次是含铬固体废物体系的焚烧动机理不清楚，影响六价铬化合物生成的因素未探力学参数比较缺乏，目前只有少数含铬反应有实明。因此，研究含铬固体废物体系的焚烧过程，验测得的反应速率常数，其他大量含铬反应的微掌握六价铬化合物生成的影响因素，控制六价铬观反应机理未被探明。因此，修正和完善含铬固化合物的排放，具有十分重要的意义。体废物体系的焚烧动力学模型，准确计算各反应在实际焚烧过程中，火

7、焰中各点的温度、速的动力学参数，对广泛而深入研究含铬固体废物体系的焚烧动力学有重要帮助，在此基础上分析收稿日期：2011—04—2O．影响六价铬化合物生成的因素，对控制六价铬化基金项目：国家自然科学基金资助项目(50476010)；中央高校合物排放有非常重要理论指导意义。基本科研业务费专项资金资助(11MG14)．第4期吕雪峰，等：铬／氢／空气焚烧体系的动力学模拟87物、过渡态和中间体)的几何构型，通过振动频1研究模型率分析和内禀反应坐标计算(IRC)，搜索确认真正的过渡态，最后根据各含铬反应的微观机理计1998年文献[3]提出了含铬废物焚烧

8、动力算结果，修正铬／氢／空气体系焚烧动力学模型。学模型的雏形，2000年文献[4]在此基础上，铬／氢／空气体系的动力学模拟将基于修正后的铬／采用分子碰撞理论建立并初