活化半焦负载Fe掺杂TiO2光催化烟气脱硝的研究.pdf

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1、第45卷第1l期2015年11月中国海洋大学学报PERl0DICAI．0F0CEANUNIVERSITY0FCHINA4j(11)：063～068Nov．，2015研究简报活化半焦负载Fe掺杂Ti02光催化烟气脱硝的研究。孙圣楠1，李春虎1’2“，闫欣1，郑昱1，杨微微1，王亮1(中国海洋大学1．化学化工学院；2．海洋化学理论与工程教育部重点实验室，山东青岛266100)摘要：利用溶胶一凝胶法制备了活化半焦负载Fe掺杂Ti()z的光催化剂，分别在紫外和可见光下考察了其对模拟烟气的光催化氧化脱硝效果。实验结果表明，Fe掺杂后的光催化剂在紫外和可见光下较未掺杂的光催化剂氧化脱硝率

2、分别提高了15％和10％，结合xRD和FT—IR分析可知，Fe元素以取代掺杂的方式进入Ti()：晶格中，并形成光生电子和空穴的捕获陷阱，有效延长了光生载流子的分离，从而使得参加光催化反应的光生载流子数量增加，进而提高了紫外光催化脱硝活性并扩展了可见光的响应。关键词：活化半焦；溶胶一凝胶法；Fe掺杂TiOz；光催化脱硝中图法分类号：X511文献标志码：A文章编号：1672～5174(2015)11一063一06DOI：10．16441／i．cnki．hdxb．20140286随着工业发展和人口增长，近年来我国氮氧化物(NO。)的排放量居高不下。2014年上半年氮氧化物排放总量为

3、1099．5万t，2012年8月，国务院印发《节能减排“十二五”规划》中明确提出：到2015年，全国氮氧化物排放总量要控制在2046．2万t，比2010年减少10％，其中，工业氮氧化物排放量指标为1391万t，要比2010年减少15％。传统的选择性催化还原法(SCR)脱除N()。等技术已不能满足国家“十二五计划”中节能减排的要求，开发新型高效节能的脱硝技术已成为亟待解决的问题。炭材料(活性炭Ll。2]、活性炭纤维[3I、活性焦、活性半焦Ⅲ等)因其特有的吸附催化特性，目前已成为烟气脱硝首选的吸附剂。近年来，随着半导体光催化材料的兴起，光催化用于水处理[}7

4、、空气净化[8]以及

5、光解水制氢[91等的研究也越来越多。Ti()：因其化学惰性，强氧化能力，无毒以及抗光蚀等优点成为目前光催化材料中研究的重点。本实验室前期实验结果表明，活化半焦负载“02对模拟烟气中N()的氧化脱除效果明显，且具有明显的催化剂抗水性能Ll0I，显示出良好的应用前景。然而，低量子产率和对可见光响应弱限制了其光催化活性的提高。为了解决这一问题，众多学者在掺杂、敏化、镀金属等[】】‘】20方面进行了尝试，结果表明，掺杂过渡金属是一种有效改善Ti()z光催化活性的方法。本文利用溶胶一凝胶法制备了活化半焦负载Fe掺杂Ti()：光催化脱硝剂，考察了其在紫外和可见光下光催化脱硝效果，并对催化

6、剂样品进行了X射线衍射(XRD)、傅里叶红外光谱(FT_IR)、紫外一可见吸收光谱(UV—Vis)等表征分析，结合实验结果对光催化氧化脱硝的反应机理进行了探讨分析。1实验1．1催化剂制备本文以廉价易得的半焦为载体原料，经过45％硝酸活化与高温水热活化两步活化方式对原料半焦进行脱灰、扩容、增大比表面积等处理，得到的活化半焦作为光催化脱硝剂的载体。利用溶胶一凝胶法制备Fe掺杂的Ti()2，其中前驱体中Ti、Fe摩尔比分别为1：l、5：1、10：1、15：1、20：1，TiO：负载质量分数固定为5％。实验所用药品：无水乙醇、钛酸正丁酯、冰醋酸、Fe(NO。)。·9H：O、硝酸，均为

7、分析纯，水为反渗透所制蒸馏水。1．2样品表征采用D8ADVANCE(德国布鲁克(Bruker)公司)X射线衍射仪对催化剂样品的晶型结构进行分析，Cu靶，扫描范围lo。～70。，扫描方式e／e测角仪，探测器为LynxEye阵列探测器。对反应前后样品的官能团利用傅里叶变换显微红外光谱仪进行分析，仪器型号Nico—letiNlo(美国赛默飞世尔(ThermoFisher)科技公司)，透射法扫描，检测器为DTGS，扫描次数：32，分辨率：4cm一。紫外一可见吸收光谱所用仪器型号为U～4100*基金项目：国家科技支撑十二五计划项目(2011BADl4804)资助收稿日期：2014一09

8、一03；修订日期：2014一11—23作者简介：孙圣楠(1986一)，女，博士生。E—mail：sunshengnan213@163．com**通讯作者：E_mail：1ichunhu@ouc．edu．cn中国海洋大学学报(日立公司)，检测范围200～700nm，以标准积分球为检测器，氘灯和w1分别为紫外和可见光源。1．3催化剂活性评价本文所用光催化反应仪为自主设计，委托上海比朗仪器设备有限公司制作的圆柱形玻璃反应器。其中，内层石英管为放置紫外／可见灯所用，外层密闭空间为循环水流通，反应器内径60mm，