超临界水中碳酸钠团簇成核与生长分子动力学模拟.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)JulyActaPhys．一Chim．Sin．2012，28、)，1691-17001691[Article】doi：10．3866／PKU．WHXB201205032www．whxb．pku．edu．Cll超临界水中碳酸钠团簇成核与生长分子动力学模拟张金利’何正华’韩优，’李鞯’武江洁星’甘中学。t谷俊杰。(天津大学化工学院，天津300072；天津大学，天津市膜科学与海水淡化技术重点实验室，天津300072；新奥集团煤基低碳能源国家重点实验室，河北廊坊065001)摘要：应用分子动力学方法研究了碳酸钠颗粒在超临

2、界水中的成核与生长过程．计算了温度为700—1100K、压力在23—30MPa下碳酸钠的团聚过程，计算时间为1ns．对体系结合能与径向分布函数的分析表明，碳酸钠成核过程主要受静电作用的影响．在超临界态下，水分子与Na’和CO}之间的静电作用降低，Na与CO}能够很容易碰撞形成Na：CO。小团簇．在Na：CO。整个成核过程中，单个离子的碰撞在前50ps内完成，同时离子碰撞速率达到10。。cm一·s一．另外，在成核阶段温度的影响比压力更加明显，温度越高，离子碰撞速率越快，形成的初始团簇越多．而压力对NaCO。团簇的进一步生长影响较大．关键词：超临界水：碳酸钠：结合

3、能；碰撞速率：分子动力学中图分类号：O641：0645NucleationandGrowthofNa2CO3ClustersinSupercriticalWaterUsingMolecularDynamicsSimulationZHANGJin-Li’HEZheng—Hua’HANYou’，，LIWei’WUJiang-Jie—Xing’GANZhong—Xue。’GUJun—Jie。(’SchoolofChemicalEngineeringandTechnology,TianjinUniversity,Tianjin300072,PR．China；Tianj

4、inKeyLaboratoryofMembraneScienceandDesalinationTechnology,TianjinUniversity,Tianjin300072，PR．China；StateKeyLaboratoryofCoal-BasedLowCarbonEnergy,ENNGroup,Langfang065001．HebeiProvince,R．China)Abstract：ThenucleationandgrowthofNa2CO3particlesinsupercdticalwaterwereinvestigatedusingmole

5、culardynamicssimulation．TheclusteringprocessofNa2C03wasstudiedfor1nsataseriesofstatepoints，acrosstemperatureandpressurerangesof700to1100Kand23tO30MPa．respectively．ThebindingenergYandradiaIdistributionfunctionanalysisshowedthattheelectrostaticinteractionwasthemainfactoraffectingthewh

6、oleNa2CO3nucleationprocess．UndersupercriticaIconditions．theelectrostaticinteractionofwatermoleculeswithNaandCO；一ionsrapidlydecreased，allowingNaandCO；一ionstoreadilycollidewitheachothertoformsmallNa2CO3clusters．DuringtheinitiaINa2CO3nucleationprocess，alIthesingle-ioncollisionswerecomp

7、letewithin50psandtheioniccollisionratesappearedtobeoftheorderof10cm_。·s一．FurthermOre．theefectoftemperaturewasfoundtobemorelmportantthanthatofthepressureatthenucleationstageandahighertemperatureIedtoanenhancedcollisionrateandtheformationofmoreinitiaINa2C03particles．Thefurthergrowthof

8、theNa2CO3particlesw