煤化程度对煤基固体酸结构及其水解纤维素性能的影响.pdf

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1、第41卷第12期燃料化学学报Vo1．41NO．122013年12月JournalofFuelChemistryandTechnologyDec．2013文章编号：0253-2409(2013)12—1466-07煤化程度对煤基固体酸结构及其水解纤维素性能的影响申曙光，李焕梅，王涛，蔡蓓，秦海峰，王春艳(太原理工大学化学化工学院，山西太原030024)摘要：利用煤具有缩合芳环、脂肪侧链及含氧官能团的结构特点，采用不同煤化程度的煤为碳源，在不同炭化温度下制备了煤基固体酸催化剂(CSA)。通过XRD、FT—IR、”CNMR对催化剂结构进行了表征。以还原糖和葡萄

2、糖的产率为考察指标，探讨了煤化程度和炭化温度对煤基固体酸非均相催化水解纤维素的影响。结果表明，煤作为碳源具有传统碳源所不具备的结构优势，煤基固体酸碳层片上除含有磺酸基、酚羟基和羧基外，还含有传统碳基固体酸不具备的桥键(-O-、-CH一)和侧链(一CH3、一OCH、一CHCH，)。除磺酸基外，其余均由煤的结构演化而来。随着炭化温度的升高，催化剂的芳香度增大、活性基团的种类和数量减少、磺酸基密度逐渐下降，且随着煤化程度增加，煤基固体酸结构可调性降低，所需要的最佳炭化温度也逐渐降低。不同种类的煤基固体酸在水解纤维素过程中表现出了较高的活性，其中，霍林河煤基固体

3、酸的活性最高。水解活性受催化剂芳香片层大小及堆叠高度、片层之间桥键和磺酸基密度等因素的影响，是众多活性基团协同作用的结果。关键词：煤基固体酸；煤化程度；炭化温度；纤维素非均相水解；桥键中图分类号：0643文献标识码：AEfleetofcoalrankonstructureofcoa1．basedsolidacidsandtheircatalyticperformanceincellulosehydrolysisSHENShu-guang，LIHuan—mei，WANGTao，CAIBei，QINHai—feng，WANGChun—yan(Collegeo

4、fChemistryandChemicalEngineering，TaiyuanUniversityofTechnology，Ta~uan030024，China)Abstract：COal—basedsolidacids(CSAs)weresuccessfullypreparedfromcoalswithdifferentranksatvariouscarbonizationtemperatures．XRD．FT—IRand”CNMRwereemployedtOcharacterizestructureofthecatalysts．Theinfluen

5、ceofCOalrankandcarbonizationtemperatureontheheterogeneouscatalytichydro1)rsisofcellulosewasinvestigatedbycomparingtheyieldofreducingsugarandglucose．Theresultsshowthatcoalhasastructureadvantageovertheothertraditionalcarbonsourcesforsolidacids．Incontrasttothe仃aditionalcarbon—basedc

6、atalysts．theunitstructureofCSAisfusedaromaticringslinkedbybridgebonds(一O一，一CH，一)andthefusedaromaticringsarebearingsidechains(一CH3，一OCH，一CH，CH3)besidesphenolic—OH，一COOHand—SO3Hgroups．Inadditiontothesulfonicgroups．theothersarederivedfromtherawcoalstructure．Withrisingcarbonizationte

7、mperature。thespeciesandamountsoffunctionalgroupsandthedensityofsulfonicacidgroupsarefoundtodecreasegraduallyinCSAs，WhilethearomaticityofCSAsisopposite．TheadjustabilityofCSAsstructureandrequiredcarbonizationtemperaturesarereducedwithincreasingcoalrank．TheCSAsshowahigheractivityint

8、hecellulosehydrolysisprocess．whereintheH