应用分布活化能模型分析伊敏褐煤丝炭腐植酸热解及氢气生成动力学.pdf

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1、物理化学学~E(WuliHuaxueXuebao)JanuaryActa．一C．Sin．2012，28(1)，25—3625[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB20122825www．whxb．pku．edu．cn应用分布活化能模型分析伊敏褐煤丝炭腐植酸热解及氢气生成动力学王传格曾凡桂彭志龙李霞张莉(太原理工大学煤科学与技术教育部及山西省重点实验室，太原030024；太原理工大学地球科学与工程系，太原030024)摘要：应用开放体系的热重．质谱(TG．MS)联用技术在5、20和5

2、0。C·min。三个升温速率下对伊敏褐煤丝炭腐植酸(F．HA)gI：I脱灰丝炭腐植酸(DF．HA)的热解行为进行了分析，并利用分布活化能模型(DAEM)分别对其热解和氢气生成动力学进行分析，获得了热解过程和氢气生成的活化能分布函数．结果表明：(1)F-HA热解活化能分布函数呈类Gaussian分布，且具有一定的对称性，主峰位与标准Gaussian分布相一致；DF—HA热解活化能分布函数也呈类Gaussian分布形式，主峰位与Gaussian分布相比，偏向低活化能值．根据转化率与温度、活化能的关系，结合

3、腐植酸的热失重特征，将F．HA热解过程划分为四个阶段，DF-HA热解过程划分为五个阶段，并对腐植酸热解过程中各阶段的化学反应进行了详细讨论．(2)F-HA和DF-HA热解氢气生成活化能分布函数均呈类Gaussian分布，热解氢气生成活化能的整体趋势为随着转化率的升高而增加，但也表现出一定的阶段集中分布特征．根据热解氢气生成的动力学特征，将其生成过程划分为五个阶段，反映了其生成的不同化学反应机制．(3)酸洗脱灰对伊敏丝炭提取出的HA的热解行为、热解过程及热解氢气生成动力学产生了影响．关键词：腐植酸：热解

4、：氢气生成：分布活化能模型：动力学；丝炭中图分类号：0643；O641KineticAnalysisofaPyrolysisProcessandHydrogenGenerationofHumicAcidsofYiminLigniteFusainUsingtheDistributedActivationEnergyModelWANGChuan—GeZENGFan—GuiPENGZhi-LongLIXiaZHANGLi(KeyLaboratoryofCoalScience＆Technology,Minis

5、tryofEducation＆ShanxiProvince．TaiyuanUniversityofTechnologyTaiyuan030024．PR．China；DepartmentofEarthScience＆Engineering,Ta&uanUniversityofTechnology,Ta~uan030024,PR．China)Abstract：Thethermalbehaviorofhumicacidsoffusain(F．HA)andhumicacidsofdemineralizedfu

6、sain(DF-HA)wereinvestigatedatheatingratesof5，20，and50。C·min。usinganopensystemthermogravimetricanalyzercoupledtoaquadrupolethermograVimetrymassspectrometer(TG-MS)．Thepyrolyticandhydrogengenerationkineticswereanalyzedusingthedistributedactivationenergymod

7、eI(DAEM)andthedistributionfunctionsoftheactivationenergywereobtained．Theresultsindicated：(1)thedistributionfunctionoftheactivationenergyforF—HAhasanasymptoticapproximationtoaGaussiandistributionduringpyrolysis．Moreover,ithassomesymmetrypropertiesandthes

8、amepeakvalueasastandardGaussiandistribution．ThedistributionfunctionoftheactivationenergyforDF．HAhasanasymptoticapproximationtoaGaussiandistributionduringpyrolysisanditspeakvalueiSlessthanthatofastandardGaussiandistribution．Accord