大孔MgOZrO2固体碱的制备及催化性能.pdf

《大孔MgOZrO2固体碱的制备及催化性能.pdf》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在行业资料-天天文库。

1、第29卷第4期无机化学学报Vol-29No．42013年4月CHINESEJOURNALOFIN0RGANICCHEMISTRY739—746大孑LMgO／ZrO2固体碱的制备及催化性能尹锡俊龙能兵张祥洲侯琳熙(宁波大学材料科学与化学工程学院，宁波315211)摘要：以多孔聚合物为整体型模板，利用锆酸四丁酯原位水解并结合高温烧结的方法制备出大孔ZrO，载体．通过Mg(NO3)，溶液浸渍、高温煅烧制备出大孔MgO／ZrO复合材料。SEM、F1’IR、XRD、TG—DSC表征发现ZrO，载体是由三维连续的纳米薄层构成的大孔材料，MgO以纳米颗粒形式沉积在ZrO：的

2、三维超薄层上。进一步通过C0一TPD手段发现该ZO，表面具有弱碱性位．MgO的负载显著增加了复合物的碱性。以碳酸二甲酯和异辛醇酯交换合成碳酸二异辛酯为探针反应．考察焙烧温度及活性组分负载量等制备条件对大孔MgO／ZrO固体碱催化活性的影响。结果表明，该催化剂对碳酸二异辛酯的合成具有较好的催化活性．当焙烧温度为600oC。MgO含量为50％时目标产物的产率可高达到65％关键词：固体碱；二氧化锆载体；氧化镁；碳酸二异辛酯；大孔材料中图分类号：0643．3：0621．25文献标识码：A文章编号：1001—4861(2013)04—0739．08DOI：10．3969

3、~．issn．1001—4861．2013．00．098PreparationandCatalyticPropertyofMacroporousMgO／ZrO2CompositeCatalystYINXi-JunLONGNeng-BingZHANGXiang-ZhouH0ULin—Xi(FacultyofMaterialScienceandChemicalEngineering,NingboUniversity,Ningbo，Zhejiang315211，China)Abstract：AmacroporousZr02supportwaspreparedbyus

4、ingathree-dimensional(3D)skeletalpolymerthroughaninsituhydrolysisofZirconiumbutoxideandasubsequentcalcinationathi【ghtemperature．MacroprocousMgO／ZrO2compositeswerepreparedbyimpregnation，calcinationofmagnesiumnitratesolution．ThecompositematerialswerecharacterizedbySEM，FTIR，XRD，TG—DSC．

5、Theresultsshowthatthemacroporouszirconiasupportshave3DultrathinlayerandtheMgOnanoparticlescoveronthe3Dzirconialayer．TheCO2一TPDcurvesindicatethatthesurfaceofzirconiasupportshassomeweakalkalinesitesandthesedimentationofMgOonthecompositeincreasesitsalkalinity．Theeffectofpreparationcond

6、itionsonthecatalyticactivitywasstudiedbyusingthetransesterificationofdi．2．．ethy1．．hexylcarbonatefromdimethylcarbonateand2．ethy1．hexanolastheprobereaction．TheresultsshowthatthemacroporousMgO／ZrO2solidbasecatalystexhibitsabetteractivityoftransesterification．Abetteryieldofthetargetprod

7、uct(65％)isobtainedwhenthecontentofMgOis50％andthecalcinationtemperatureis600℃．Keywords：solidbased；ZrO2support；MgO；di一2一ethyl—hexylcarbonate；macroporousmaterial0引言境友好、无腐蚀、高选择性、高催化活性、易与产物分离等优点．广泛应用于酯交换嘲、烯烃双键异构负载型固体碱是指以分子筛、Al2O3、CaO、MgO[】化[61、醇醛缩合叨等合成反应。多孔ZrO材料因同时和ZrO：]等为载体制备的碱性催化剂[41，因

8、其对环具有酸性、碱性、氧化性和还原性的