大孔炭载Ir催化剂对氨氧化的电催化性能.pdf

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1、第29卷第1期应用化学Vo1．29Iss．12012年1月CHINES·EJOURNALOFAPPLlEDCHEMISTRYJan．2012大孑L炭载Ir催化剂对氨氧化的电催化性能李林儒。陈冲。徐斌曹高萍杨裕生陆天虹(。江苏省新型动力电池重点实验室，南京师范大学化学与材料科学学院南京210097；防化研究院北京100191；。中国科学院长春应用化学研究所长春130022)摘要分别以大孔炭(MC)和VulcanXC-72炭黑(XC)为载体，制备了Ir／MC和Ir／XC催化剂。在用x射线能量色散谱(EDS)、X射线衍射(XRD)谱、拉曼光谱对催化剂表征的基础上，

2、用电化学技术研究了2种炭载Ir催化剂对氨氧化的电催化性能，发现氨在Ir／MC催化剂电极上，氧化峰峰电流密度比在Ir／XC催化剂电极上大38．7％左右，而且电催化稳定性明显好于Ir／XC催化剂。由于Ir／MC和Ir／XC催化剂的Ir粒子平均粒径和相对结晶度相似，因此，这只能归结于MC有大的孔径和孔率及高的石墨化程度引起的高电导率。所以MC是一种比XC更好的催化剂的炭载体。关键词氨氧化，大孔炭载铱催化剂，电催化性能，电流型电化学传感器中图分类号：0646文献标识码：A文章编号：1000-0518(2012)01-0095-O5D0I：10．3724／SP．J．1

3、095．2012．00052由于氨的应用广泛而且毒性较大，因而对工作和居住环境中氨的监测具有重要意义。另外，氨的检测在一些疾病如肾虚、糖尿病的诊断上也可发挥重要的作用¨。因此，开发可以进行在线氨气监测、成本低廉、检测准确度高的氨传感器成为目前研究与开发的热点J。Vooys等曾研究了纯Pt、Pd、Ir、cu和Ag等催化剂在碱性溶液中对氨的电催化氧化行为，发现只有Pt和Ir催化剂对氨有稳定的电催化氧化作用。韩益苹等比较了Pt和Ir对氨的电催化氧化作用，发现CO不会对氨在Ir催化剂上的检测产生干扰，但在Pt催化剂上有明显干扰，表明Ir催化剂有望用于氨电化学检测传感

4、器。有很多因素影响催化剂的性能，除了催化剂的组分和结构外，催化剂的载体也有较大的影响。一般均用炭材料作催化剂载体，理想的炭载体应具有高比表面：积、多孔性、高导电性和低成本等特点。目前，用得最多的炭载体是XC，但是它易被氧化腐蚀j。其它研究过的炭材料有炭纳米管]、炭凝胶j、炭纳米纤维_l、介孔炭¨、介孔炭微球¨和石墨纤维ll等，但是，这些炭载体材料各有一些缺点，如Pt沉积在炭纳米管上时，Pt粒子的分布不均匀，而且，得到的催化剂的稳定性也不好J。虽然，炭纳米管经表面处理能使金属粒子分散均匀，但也会使炭纳米管的导电性降低而使催化剂的电催化性能降低。鉴于上述情况，考

5、虑到载体炭材料应该有好的导电性、好的物质迁移通道等因素，在制备了一种特别的MC的基础上，本研究比较了h'／MC和Ir／XC催化剂对氨的电催化性能，发现氨在Ir／MC催化剂上的极限电流密度比在Ir／XC催化剂上大，电催化稳定性也有明显增加，因而，Ir／MC催化剂在构建电流型氨气传感器方面有潜在的应用前景。1实验部分1．1试剂和仪器IrCl。(上海久岳化工公司，纯度≥99．9％，Ir质量分数≥58％)，Nation溶液(质量分数5％，美国Aldrich化学公司产品)，炭黑(XC粒径30nm，美国Cabot公司．)，大孔炭(MC)为自制，其余试剂均为分析纯试剂，所

6、有溶液均用三次蒸馏水配制。CHI600型电化学分析仪(美国CHI仪器公司)；D／max．rC型转靶x射线衍射仪(日本理学公司)，2011_028收稿，2011．05之3修回RAE工程技术中心传感器研发部和江苏高校优势学科建设工程资助项目通讯联系人：陆天虹，研究员；Fax：025—83598280；E-mail：tianhonglu@263．net；研究方向：电化学传感器，燃料电池应用化学第29卷管压40kV，管流100mA，CuKa射线源为光源；VantageIV型x射线能谱仪(美国热电公司)。Jobin—YvonT64000型光谱仪(法国Jobin．Yvo

7、n公司)，He—cd激光光源，激发波长为325nm。1．2催化剂的制备将60mgXC和适量三次蒸馏水混合超声2h，形成良好的悬浊液，加入3．05mL0．02558mol／LIrC1。溶液，在80℃水浴中搅拌，用稀NaOH溶液调节pH值至l0～ll，缓慢滴加l0“0．1586moL／L的NaBH溶液，继续搅拌2h，以保证Ir能全部被还原。用三次蒸馏水抽滤、洗涤多次，直至无Cl一为止，最后将得到的催化剂放在55℃烘箱中真空干燥10h，得到Ir／XC催化剂，Ir的质量分数为20％。用同样的方法制得Ir／MC催化剂。1．3电化学测试电化学池为常规的三电极电化学池，对

8、电极为铂片，参比电极为饱和甘汞电极(SCE)(以下所