含氟体系中高性能T型分子筛膜的合成.pdf

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1、第30卷第8期无机化学学报V0l_30No.82014年8月CHINESEJ0URNALOFIN0RGANICCHEMISTRY1845.1854含氟体系中高性能T型分子筛膜的合成张飞郑艺鸿桂田王华梅胡娜周荣飞陈祥树(江西师范大学化学化工学院,南昌330022)摘要:含氟体系中,在负载晶种的大孔莫来石支撑体表面快速合成了高性能且取向生长的T型分子筛膜。采用XRD、SEM和MASNMR等手段对分子筛膜层和粉末进行表征。讨论了添加物、氟硅比、合成温度和合成时间等条件对膜生长与分离性能的影响,并阐述了含氟体系中T型分子筛膜快速晶化

2、的机理。碱金属氟盐的加入促进了T型分子筛晶体层的晶化速率,并对晶体层形貌产生了一定的影响。膜应用于75oC、水/异丙醇(1O:90,,)体系的平均渗透通量和分离因子分别为(4.91~0.18)kg·m-2oh一一和7060~1130。关键词:T型分子筛膜;莫来石支撑体;氟盐;渗透汽化中图分类号:O613.72;TQ028.8文献标识码:A文章编号:1001.4861(2014)08.1845.10DoI:10.11862/CJIC.2014.270SynthesisofHigh-PerformanceZeoliteTMemb

3、raneinFluorideMediaZHANGFeiZHENGYi·-HongGUITianWANGHua-MeiHUNaZHOURong-FeiCHENXiang-Shu(CollegeofChemistryandChemicalEngineering,jiangxiNormalUniversity,Nanchang330022,China)Abstract:OrientedzeoliteTmembraneswithhighpervaporationperformanceweresynthesizedonseededpo

4、rousmullitesuppo~sinfluoridemedia.ZeolitepowdersandmembraneswerecharacterizedbymeansofXRD,SEMandMASNMR.Theinfluencesofsynthesisconditionssuchasadditive,nNaF/ratio,synthesistemperatureandtimeonmembranegrowthandseparationpropertieswereinvestigated.Fastcrystallization

5、mechanismofzeoliteTlayersinfluoridemediawasalsosuggested.TheadditionofalkalimetalfluoridespromotedthecrystallizationofsupportedzeoliteTlayersandaffectedthemorphologyofcrystals.Fluoride—derivedzeoliteTmembranesunderoptimizedsynthesisconditionshadanaveragefluxof(4.91

6、~0.18)kg·m-2~handanaverageseparationfactorof7060~1130fora10:90(/w)ofwater//一propanolmixtureat348K.Keywords:zeoliteTmembrane;mullitesupport;fluoridesalts;pervaporation0引言子筛的骨架硅铝比(/nAI-1)最低,具有最强的亲水性.已工业化应用于乙醇和异丙醇脱水[21然而.NaA由于分子筛具有规则孔道结构、耐有机溶剂和型分子筛膜的高铝骨架在高水含量或微弱酸性溶高热稳

7、定性等特点。分子筛膜比有机聚合物膜在高液中容易因脱铝而不稳定[3]T型分子筛膜因其骨温和高化学腐蚀(溶胀)性等体系中具有更好的应用架具有较高的硅铝比(n/nl:3~4),比NaA型分子筛前景[11。随着分子筛骨架中硅铝比的增加.分子筛膜膜具有更好的水热和酸稳定性同时其有效孔径的亲水性逐渐降低,而耐酸性逐渐增强。NaA型分为0.36nmxO.51nm.在分离水/有机物混合体系和收稿日期:2013—12.31。收修改稿日期:2014.04—18。国家自然科学基金(N0.21366013,2O9O6o42)及国家“863”重大专项

8、课题(No.2012AA03A609)资助项目。通讯联系人。E-marl:rf-zhou@jxnu.edu.cn,cxs66cn@jxnu.edu.CII.Tel:+86—791—881205331846无机化学学报第3O卷小分子气体混合物时展现出了良好的分离选择1实验部分性。Cui等报道

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