单分散SiO_2的焙烧温度对Rh基催化剂上CO加氢反应性能的影响.pdf

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1、物理化学学报(WuliHuaxueXuebao)MarchActa尸．-Chim．Sin．2012，28(3)，667—673667[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB201112221www．whxb．pku．edu．cn单分散SiO2的焙烧温度对Rh基催化剂上CO加氢反应性能的影响俞俊1,2毛东森，郭强胜韩璐蓬卢冠忠'(华东理工大学工业催化研究所，上海200237；上海应用技术学院应用催化研究所，上海201418)摘要：在比较了分别以商业SiO和采用St6ber法制备的单分散SiOz为载体的Rh—Mn-Li／SiOz催化剂催化CO加氢反

2、应性能的基础上，进一步调变了St6ber法制备SiOz时的焙烧温度，并考察了其对Rh-Mn-Li／SiO2催化CO加氢性能的影响．利用N吸附．脱附、傅里叶变换红外(FTIR)光谱、H程序升温还原(Hz-TPR)、程序升温表面反应(TPSR)等方法对载体及催化剂的物理化学性能进行了表征．结果表明：不同温度焙烧的载体表面具有不同的Si—OH数量，从而影响金属的分散状态及Rh和Mn之间的相互作用．载体表面较多的羟基有利于Rh的分散和CO的吸附，从而增强催化剂的反应活性．载体表面适当数量的羟基能够得到适中的Rh与Mn之间的相互作用，使催化剂具有合适的CO解离能力，有利于

3、CH的CO插入反应，从而提高了C含氧化合物的选择性．关键词：Rh．Mn-Li，SiO：CO加氢：C含氧化合物：焙烧温度中图分类号：0643EfectofCalcinationTemperatureofMonodispersedSi02onthePerformanceofRh·BasedCatalystsforCOHydrogenationYUJun’MAODong—Sen，GUOQiang-ShengHANLu—PengLUGuan—Zhong’，'(ResearchInstituteofIndustrialCatalysis，EastChinaUniversi

4、tyofScienceandTechnology,Shanghai200237,PR．China；ResearchInstituteofAppliedCatalysis，ShanghaiInstituteofTechnology,Shanghai201418,尸R．China)Abstract：BasedonacomparisonofcatalyticperformancesofRhMn．Li／SiO2catalysts．inwhichcommercialSiO2andmOnOdispersedSiO2synthesizedbytheSt6bermethodwe

5、reusedasthesupport，respectively。theeffectofthecalcinationtemperatureofthesynthesizedSiO2onthecatalyticperformanceofRh-Mn-LbSjO2forCOhydrogenationtoC2oxygenateswasinvestigated．Fouriertransforminfraredspectroscopy，N2adsorption-desorption，temperature-programmedreductionwithhydrogen(H2-T

6、PR)，andtemperature．．programmedsurfacereaction(TPSR1wereusedtocharacterizethephysico．chemicaIpropertieso1：theSiO2supportsandthecorrespondingcatalysts．TheresultsshowedthatthenumberofsurfaceSi—OHgroupsontheSiO2supportsafectedthedispersionofmetaIandtheinteractionbetweenRhandMn．Largeamoun

7、tofsurfaceSi—OHgroupswasfavorableforthedispersionofRhparticlesandCOadsorption．andenhancedtheactivityofthecatalyst．AnappropriateamountofSi—OHgroupscangainmoderateinteractionbetweentheRhandMn．ThisinteractionisconducivetoachievetherightCOdissociationability,whichisfavorablefortheinserti

8、onofC0toCH．a