ZrO2修饰Cu催化剂对甲醇吸附原位红外表征.pdf

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1、物理化学学~(WuliHuaxueXuebao1FebruaryActa．-Chim．Sin．2012，28(2)，433—436433[Article】doi：10．3866／PKU．WHXB201ll2062www．whxb．pku．edu．cnZrO2修饰Cu催化剂对甲醇吸附原位红外表征吴贵升毛东森卢冠忠曹勇范康年(上海应用技术学院化学与环境工程学院应用催化研究所，上海201418；复旦大学化学系，上海200433)摘要：通过原位红外漫反射实验比较研究了甲醇在Cu及ZrO／Cu催化剂表面的吸附与反应，并且采用不同还原温度来处理催化剂，改变催化剂表面

2、的氧含量，并进一步研究甲醇吸附和反应性能随着催化剂表面氧含量的变化规律．结果表明，甲醇在Cu催化剂表面反应生成吸附态甲醛物种，进一步生成CO，而在ZrO／Cu表面形成甲酸盐物种，并与表面氧进一步反应生成CO．随着催化剂还原温度的升高，反应中间物进一步生成COz的反应速率变慢，说明催化剂表面的氧物种含量决定着催化剂甲醇吸附中间物种的形成及反应速率．关键词：甲醇吸附：原位红外漫反射：Cu；ZrO／Cu中图分类号：0643／nsituInfraredCharacterizationofMethanolAdsorptiononZ2ModifiedCuCataly

3、stsWUGui．Sheng’’MAODong—Sen’LUGuan—Zhong’，CAOYongFANKang—Nian(ResearchInstituteofAppliedCatalysis,AcademyofChemicalandEnvironmentalEngineering,ShanghaiInstituteofTechnologyShanghai201418,R．China；：DepartmentofChem&try,FudanUniversity,Shanghai200433R．China)Abstract：Theadsorptionand

4、reactionofmethanolonCUandZrO2／CUwereinvestigatedusinginsituinfrareddifuseretiectancespectroscopy．inwhichthecatalystswerereducedatdiferenttemperaturesinordertochangethecontentofsurfaceoxygenspeciesandinvestigatethechangetrendsofmethanoladsorptionandreactionoverthecatalystswiththeo

5、xygenspeciescontent．TheresultsshowthalmethanoIiSadsorbedontheSUrfaceofCutoproduceC02vialheintermediateofadsorbedformaldehyde，whiletheintermediateofformateisformedontheSUrfaceofZr02／Cu．TheproductionrateofC02v／atheintermediatebecomesslowerwiththeriseofthereductiontemperatureoftheca

6、talysts，illustratingthatthecontentofoxygenspeciesonthesurfaceofthecatalystsdeterminestheformationoftheintermediateandthereactionrate．KeyWords：Methanoladsorption；Insituinfrareddiffusereflectance；Cu；ZrOdCu1引言化剂的活性增加可能由于催化剂表面的锆组分的Cu／ZrO催化剂作为一种甲醇水蒸气重整反应富集而产生的．因此，在前期工作中，我们尝试用催化剂相对于CuZ

7、nA1表现出优越的催化活性，OCu作为催化剂的主组分，将ZrO负载在Cu表面，考并且研究进一步表明，适当地提高焙烧或还原温度察人为地将ZrO：富集到Cu表面的催化剂行为．结均可进一步提高催化活性．表面分析结果表明，催果表明，ZrO负载在Cu表面显著提高了催化剂的甲Received：October17，2011；Revised：November25，2011；PublishedonWeb：December6，2011．Correspondingauthors．LUGuan—Zhong，Email：gzhlu@ecust．edu．cn．wUGui-Sheng

8、，Email：gswu@sit．edu．cn；Tel：+86—21-608772