SBA-15催化剂F-T反应性能的影响.pdf

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1、第38卷第3期燃料化学学报Vol_38NO．32010年6月JournalofFuelChemistryandTechnologyJun．2O10文章编号：0253—2409(2010)03-06—302还原气氛对C0Fe／SBA-15催化剂F．T反应性能的影响王月伦，陈建刚，侯博，贾丽涛，孙予罕(1．中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，山两太原030001；2．中国科学院研究生院，北京100049)摘要：考察了不同还原气氛处理CoFe／SBA15催化剂对F—T反应性能的影响。结果表明，气氛下有利于六方

2、钻的生成；催化剂的活性取决于钴含量，随着钻含量的增加，F—T反应中CO转化率增加，C+选择性增加。随着铁含量的增加，催化剂表现了较高的CO选择性。CO还原有利于立方钴的生成，导致催化活性相比H还原的催化剂活性要低。同时CO还原容易产生积炭使催化剂的钴活性位被覆盖，导致甲烷选择性随着钴含量增加而升高。但碳化铁的生成有利于提高20Fe／SBA一15催化剂的活性，有利于低碳烃生成及C：烃烯烷比增加。关键词：费托合成；钴铁催化剂；还原处理中图分类号：TQ032．41文献标识码：AEffectofreductiononthep

3、erformanceofCoFe／SBA-15catalystsforFischer—TropschsynthesisWANGYue．1un’，CHENJian—gang，HOUBo‘，JIALi—tao，SUNYu—han(1．StateKeyLaboratoryofCoalConversion，InstituteofCoalChemistry，ChineseAcademyofSciences，Taiyuan030001，China；2。GraduateUniz，ersityofChineseAcademyofSc

4、iences，Being100049，Chin。)Abstract：CoFe／SBA．15catalystsforFischer—Tropschsynthesisweretreatedindifferentreductionatmosphere．ItwasfoundthatthereductioninH。favoredtheformationofhexagonalcobalt，andthentheircatalyticactivitiesweredeterminedbythereductionofcobaltoxid

5、e．ThepresenceofFeOdpromotedthewatergasshiftreaction，thusCO，selectivityincreasedwiththeincreaseofironcontent．Comparedwiththecatalystsreducedi11H，．thepretreatmentinC0ledtocarbondepositiononcobaltactivesitesandloweredcatalyticactivities．butitfacilitatedthereductio

6、nofirOllcatalystsandledtotheincreaseofolefintoparafinratioforC，4hydrocarbons．Amongthem，20Fe／SBA一15catalystshowedhighactivityduetotheformationofironcarbides．Keywords：Fischer—Tropschsynthesis；CoFe／SBA一15catalysts；reductionatmosphere费托合成(FTS)是煤和天然气转化制取液体燃列不同比例的FeC

7、o／SBA．15催化剂，分别采用了H’料的重要途径。钴基催化剂由于具有高活性，低水和CO还原，考察了其对费托反应性能的影响。煤气变换反应及对长链烷烃高选择性等特点成为费1实验部分托合成的重要催化剂体系之一。与钴基催化剂1．1催化剂的制备SBA．15的制备参考文献。。相比，铁基催化剂费托合成产物中烯烃多，甲烷的选15g表面活性剂(P，)加入到108g蒸馏水中，再加择性低。然而当铁钻同时作为催化剂的活性组分入2mol／L盐酸216mL，并加热搅拌至澄清。然后时，催化剂的性能并非是以铁、钻单独作为催化剂活性组分性能的简单相

8、加。铁钴催化剂被认为是一种滴人33g正硅酸乙酯，35℃反应24h后再于100℃合成具有高烯烷比C，～组分而对CO，低选择性的静置晶化24h，经过滤、干燥，500oC焙烧5h获得SBA一15样品。高效催化剂。众所周知，钴基催化剂在费托合成中的活性相采用等体积浸渍法制备催化剂。称取一定量的为单质钴，通常是在氢气气氛中处理CoO得到，而硝酸钴和硝酸铁