CMPO-离子液体萃取分离铀(VI)体系的电化学性质.pdf

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1、物理化学学~(WuliHuaxueXuebao1AugustActaP．一C．．2013，29(8)，1705—17111705[Article]doi：10．3866／PKU．WHXB201306043www．whxb．pku．edu．cnCMPO-离子液体萃取分离铀(V1)体系的电化学性质吴京珂沈兴海弋陈庆德(北京大学化学与分子工程学院，放射化学与辐射化学重点学科实验室，北京分子科学国家实验室，北京100871)摘要：研究了辛基(苯基)一N，~_二异丁基胺甲酰基甲基氧化膦(CMPO)．离子液体(1L)从硝酸铀酰水溶液中萃取铀(V1)的电化学行为，离子液体(1L)为1一丁基-3一甲基咪唑双三

2、氟甲基磺酰亚胺盐(CmimNTf2)．用等摩尔系列法测得萃取过程中CMPO与u(vi)形成摩尔比为3：1的配合物．用循环伏安法研究了萃取液中u(v1)．CMPO配合物的电化学性质，结果表明，在CmimNTf2中u(vo-CMPO配合物经过准可逆还原生成U(V)．CMPO配合物，u(vi)／u(v)电对的表观氧化还原电势(Ee，VSFc／Fc)为(一0．885~0．008)对萃取液进行控制电位电解，发现在铂片上有沉淀析出．X射线光电子能谱(XPS)测试结果表明，沉积物中只含有u(vi)、u(iv)~u氧，而CMPO和C4mimNTf2没有被夹带析出．关键词：铀：离子液体：萃取：循环伏安：电沉积中

3、图分类号：0646ElectrochemicalBehavioroftheSystemofUranium(VI)ExtractionwithCMPO-IonicLiquidWUJing—KeSHENXing—HaiCHENQing—De(BeijingNationalLaboratoryfo，MolecularSciences,RadiochemistryandRadiationChemistryKeyLaboratoryofFundamentalScience,CollegeofChemistryandMolecularEngineering,PeMngUniversity,Beijing1

4、00871，PR．China)Abstract：TheelectrochemicaIbehaviorofu(vl1extractedfromanaqueoussolutionofuranylnitratebyoctyl(pheny1)-N，N-diisobutylcarbamoylmethylphosphineoxide(CMPO)inanionicliquidwasinvestigated．Thehydrophobicionicliquid1-butyl一3一methylimidazoliumbis(trifluoromethylsulfony1)imide(C4mimNTf2)wasuse

5、dinthisstudy．Usinganequimolarseriesmethod，wefoundthatCMPOandu(vI)formeda3：1molarcomplexduringtheextractionprocess．CyclicvoltammetrywasusedtoinvestigatetheelectrochemicalbehavioroftheU(V1)．CMPOcomplexinC4mimNTf2．Theu(vI)．CMPOcomplexwasfoundtobequasireversiblyreducedtoaU(V)．CMP0complex．Theformalredoxp

6、otential(，VSFc／Fc)fortheu(vi)／U(V)couplewasdeterminedtobe(一0．885~0．008)Controlled．potentialelectrolysisoftheextractgaveadepositonthesurflaceofaplatinumplate．X-rayphotoelectronspectroscopyshowedthatthedepositcontainedonlyu(vi)，u(iv)，andoxygen，andtheCMPOextractantandtheionicliquidwerenottrappedinthede

7、posit．KeyWords：Uranium：Ionicliquid；Extraction；Cyclicvoltammetry；Electrodeposition1引言有机盐类，具有不挥发性、不可燃性、热及化学稳定离子液体(IL)是一类由有机阳离子和有机或无性高、电化学窗口宽以及离子电导率高等诸多特机阴离子构成的，在室温或室温附近呈液体状态的性．离子液体用于核燃料后处理过程，可以解决使Receiv