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1、第27卷第12期无机化学学报Vo1.27No.122011年12月CHINESEJOURNALOFINORGANICCHEMISTRY2389—2394Ir/CeO2催化剂的表征和CO氧化性能胡盼静伍燕妮郑海影孟涟金凌云罗孟飞f浙江师范大学物理化学研究所,浙江省固体表面反应化学重点实验室,金华321004)摘要:采用浸渍法制备了Ir/CeO催化剂,考察了催化剂的CO氧化活性。随着Ir负载量的增加,Ir/CeO:催化剂的CO氧化活性先上升后下降,当Ir的负载量为1%时,催化剂的活性最高。Ir/CeO:催化剂中Ir以IrO。的形式存在,当低负载量(≤1%)时以高分散形式存在;高负载量
2、(>1%)时以晶相IrO:的形式存在。随着Ir负载量增加,Ir粒子逐渐变大,反应比速率和反应转换频率(T0F)逐渐下降.表明小粒子上具有更高的C0反应活性。同时也发现金属态Ir催化剂的CO氧化活性高于氧化态IrO催化剂。关键词:Ir/CeO催化剂;CO氧化;转换频率(TOF)中图分类号:0643.3文献标识码:A文章编号:1001.4861(2011)12—2389—06Ir/CeO2Catalysts:CharacterizationandPerformanceforCOOxidationHUPan—JingWUYan—NiZHENGHai-YingMENGLianJINLin
3、g—YunLUOMeng-Fei(帆gKeyLaboratoryforReactiveChemistryonSolidSu(aces,InstituteofPhysicalChemistry,ZhejiangNormalUniversityJinhua321004,Zhejiang,China)Abstract:AseriesofIr/Ce02catalystswerepreparedbyanimpregnationmethod,andweretestedforCOoxidation.ItwasfoundthattheactivityofIdCeO~catalystsforCOc
4、atalyticoxidationrosefirstandthendeclinedwithIrloading.ThecatalystsshowedthehighestactivitywhenIrcontentwas1%.IrexistedintheformofIrO:intheIr/CeO~catalysts.IrO2washighlydispersedwithlowIrloading(≤1%),andexistedascrystallinephasewithhighIrloading(>1%).IrparticlesizeincreasedgraduallywithIrload
5、ing,butspecificrateandturnoverfrequency(TOF)declinedgradually.ItindicatedthatthecatalystwithsmallparticlesizehadahigherCOreactivity.ItwasalsofoundthatforCOoxidation,theactivityofIrcatalystwithmetalstatewashigherthanthatwith0xidationstate.Keywords:Ir/CeO2catalysts;COoxidation;turnoverfrequency
6、(TOF)0引言贵金属Ir催化剂不仅在CH氧化、汽车尾气净化【3]、催化加氢、肼分解同、燃料电池电极材料[61方CO催化氧化在燃料电池、CO气体传感器、封面有重要应用.同时在CO氧化方面也表现出较高闭循环式CO,激光器、空气净化及封闭系统内微量的催化性能Zhang等[71研究了在双金属IrFe/A】0CO消除等方面有着广泛的应用『1]催化剂通常选择催化剂的富氢气氛中CO的选择性氧化.发现当Ir非贵金属催化剂和贵金属催化剂然而非贵金属催负载在预先形成的Fe/A1,O上时,形成的IrFe/A120化剂虽然价格低廉、原料易得,但是其活性和热稳定结构.能使更多的金属Ir物种暴露在催化剂表
7、面.性都不如贵金属催化剂有利于CO的吸附Huang等『8I采用均匀沉积沉淀法收稿日期:2011-04—29。收修改稿日期:201l-06—20。国家自然科学基金fNo.20873125)资助项目。通讯联系人。E—mail:mengfeiluo@zjnu.cn2390无机化学学报第27卷和沉积沉淀法制备了不同氧化物载体负载的lr/含量的H~rC1溶液进行浸渍,使Ir的负载量分别为TiO2、lr/A12O3、Ir/MnO、IfCeO2催化剂,并用于富氢气0.5%、1%、2.5%、5%
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