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1、第18卷第1期新型炭材料Vol.18No.12003年3月NEWCARBONMATERIALSMar.2003文章编号:100728827(2003)0120075205新型纳米结构炭材料的储氢研究杨子芹,谢自立,贺益胜(防化研究院,北京100083)摘要:氢能是一种清洁的可再生能源。由于传统的储氢材料和储氢技术达不到氢燃料电池电动车的实用要求,储氢问题已成为氢能应用中最急需解决的关键问题。近年来,各种新型纳米结构炭材料的储氢已成为国际上的一个研究热点,引起了人们的广泛关注。但在这一研究领域中一直存在着许多争
2、议和很大的分歧。通过综述国内外近几年来各种新型纳米结构炭材料如单壁碳纳米管、多壁碳纳米管、石墨纳米纤维以及炭纳米纤维等的储氢研究进展,指出了这一领域中需要解决的问题如储氢测试方法的标准化、纳米结构炭材料的评价以及储氢机制和吸附位的研究等。关键词:纳米结构炭材料;储氢中图分类号:TB383TK91文献标识码:A1前言年国内外就各种新型纳米结构炭材料包括单壁碳纳米管、多壁碳纳米管、石墨纳米纤维和炭纳米纤维等日益匮乏的化石能源和严重的环境污染问题,在储氢方面的研究进展进行了综述,并指出了这一迫使我们寻求新的无污染的
3、可再生能源。氢能是一领域中存在和需要解决的某些问题。种无污染的可再生能源,随着质子交换膜燃料电池技术的突破,当前氢能研究的直接目标是以氢燃料2单壁碳纳米管(SWNTs)的储氢研究电池为动力的电动汽车。目前,制约氢燃料电池电SWNTs是碳纳米管中的极限形式,是由一层石动汽车发展的三大障碍是:①质子交换膜燃料电池墨片卷曲而成的直径为零点几至几纳米的管状物。的价格较高;②无适宜的储氢技术;③没有氢源基奇特的结构使它具有许多特异的物理和化学性能。础设施。在这三大障碍中,尤以储氢问题最为紧迫。[1]Dillon等最先采
4、用TPD(Temperatureprogrammed美国能源部(TheDepartmentofEnergy,DOE)对车载desorption)方法推测出SWNTs具有质量分数约5%储氢技术设定的目标为:在温和的条件下,重量储氢3～10%储氢容量,并测出吸附热为19.6kJPmol。但密度达到6.5%,体积储氢密度达到62kgPm。这对当时测试用的样品是采用电弧法将钴和石墨共蒸发于传统的储氢技术和储氢材料如气态储氢、液态储得到的不纯物,含有大量的钴纳米粒子和无定形碳,氢、LaNi5和FeTi合金储氢等来说都不
5、能达到其要[1]测试用的样品为1mg,单壁碳纳米管含量的质量分求。1997年,Dillon等用含有质量分数为0.1%～数仅为0.1%～0.2%,其数据的准确可靠性值得怀0.2%单壁碳纳米管的炭沉积物,在133K和[325]疑。0.1MPa的压力下测得了其质量分数为0.01%的储[729]此后,Ye等采用激光烧蚀法制备的SWNTs氢量,由此推测出单壁碳纳米管具有约质量分数为经纯化处理后,再把SWNTs(直径1.3nm)以0.1mgP5%～10%的储氢容量。这一结果使人们似乎看到[2]mL浓度溶于二甲基甲酰胺,再
6、超声分散10h以使了实现DOE目标的途径。1998年,Chambers等报单壁碳纳米管束分开,经过这样处理的SWNTs在道他们制备的石墨纳米纤维的吸氢量最高可达的质4MPa和80K下测得质量分数为8%的吸氢量,并认量分数为67%,在国际上曾引起轰动,但这一结果[326]为氢物理吸附在单壁碳纳米管的外表面。Brown目前几乎已被国际科技界所否定。本文对近几[10]等采用中子非弹性散射的方法证实了氢在25K收稿日期:2002209228;修回日期:2003201221基金项目:国家自然科学基金(29976046)
7、和国家973项目(G2000026403)通讯作者:谢自立,博士,研究员,E2mail:zlxie@public.bta.net.cn作者简介:杨子芹(19732),女,河北邯郸人,硕士,助理研究员,主要从事碳纳米管及储氢研究。·76·新型炭材料第18卷和11MPa下的吸附为物理吸附。生长过程中会自然地发生弯曲和缠绕,一般的制备[11]中国科学院金属研究所成会明研究小组采方法得到的MWNTs都是以无序方式聚集的。[22]用改进的氢电弧法制备出直径约1.85nm、纯度约Chen等报道催化裂解CH4制备的直径在5
8、0%～60%的SWNTs,经盐酸浸泡和真空中热处理25nm～35nm的MWNTs,分别经Li、K掺杂后采用后,在室温和10MPa的条件下测得了质量分数为TGA和TPD法,在473K～673K和室温下分别测得4.2%的吸氢量,并且80%被吸附的氢可在室温下了质量分数为20%和14%的吸氢量,而没有掺杂碱释放出来。这表明氢电弧法制备的SWNTs与激光金属的碳纳米管只有质量分数为0.4%的吸氢量。烧蚀法制
