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1、第14卷第3期复合材料学报Vol.14No.31997年8月ACTAMATERIAECOMPOSITAESINICAAugust1997非球形导电粒子与绝缘体复合材料的介电增强研究**江平开王宗光王寿泰徐传骧刘辅宜(上海交通大学复合材料研究所,上海200030)(*西安交通大学电气绝缘研究所,西安710049)摘要导电粒子掺入到绝缘体中会显著提高其介电常数,理论上这种增强超出了C-M方程和[1]其它偶极近似的结果。近来有人引入一种有效集结模型来描述这种增长规律,其中对于非球形导电粒子的影响引入一个形状因子u0
2、来描述,但他们都是把绝缘体作为基体来处理。本文的目的在于采用对等来处理这种介质,像文献[2]一样来修正D-J方程,同时与铜、铝微粒掺入聚乙烯中的实验规律进行了比较,微观分析了微粒的形貌和分布,得到与理论相符合的结果。关键词复合材料,介电常数,集结,导电粒子,绝缘体中图分类号TB33,V259许多绝缘材料中掺入导电粒子后,其介电常数会明显提高,而介电增强值超出了仅考虑了偶极近似的Clausius-Mossotti方程所予计的值。于是,W.T.Doyle和I.S.Jacobs在1990年发表文章,引入了这个有效集
3、结模型,来解释这种增强规律,此模型只适用于球形粒子的掺入,而更多的实验是采用非球形粒子掺入,并发现其复合材料的介电常数又比球形粒子掺入在同一体积比下提高得更多。进而继续引入粒子形状,对此有效集结模型进行了修正。此模型在一定程度上与实验吻合较好。尽管有效集结模型,在物理图像上是可靠的,但是由于复合材料的基体只有相对意义,因此,应该对等来考虑二相复合问题。在文献[2]中,我们对此有效集结模型进行了修正,并与实验进行了比较,发现也吻合得较好。同样,对于非球形粒子掺入,本文中继续进行修正,我们在修正之前,将概述一个球
4、形集结模型以及对等修正,然后再介绍非球形粒子的掺入而引入形状因子u0,提出了新的修正,并讨论它的实用范围,最后与金属粒子铝、铜颗粒掺入到聚乙烯中的实验结果相比较。1有效集结模型实验事实是:当掺入金属粒子的体积比较小时,其复合材料介电常数的增强规律符合C-M方程,但随着掺入体积比p增大,符合C-M-D-J方程。Doyle和Jaobs认为金属粒子与绝缘体混合时,由于各种因素的影响,总会造成某种程度的不均匀。实际情况是不可能使粒子按照立方或其它晶格形式规则地排列,它或多或少地会有一些粒子集结在一起,形成致密堆集,导
5、本文于1996年6月10日收到修改稿,1995年4月24日收到初稿92复合材料学报第14卷致金属化转变,而不是如规则排列所要求的,粒子要同时接触,才能使整体实现金属化转变。这样,就会有一些区域是金属化集结区,一部分是孤立球存在的绝缘区,随着掺入金属粒子的增加,集结区就不断向绝缘区扩大,其数目不断地增多,直到整个区域都由集结区占据,此时复合材料整体发生金属化转变。此时对应于临界点p=pc。我们知道,Clauisius-Mossotti方程E-11=B=NA=p(1)E+23E0式中:B定义为复合介质球的极化率,
6、E为介电常数,E0为真空电容率,N为粒子数密度,A为粒子的极化率。方程(1)中前二个等号联系起来的关系有时称为Lorenty-Loreng关系,它可以用于偶极近似,也可以用于非偶极近似下的准确计算,而最后一个等号成立的条件是偶极近似的3结果,即利用孤立导体球的极化率为A=4PE0a的结果,此时p就表示金属粒子对整个体积的贡献,而只有当pc=1时,即当A=3E0/N时才出现所谓Lorenty的介电常数“灾变”。而实验结果是,pc<1时就有介电常数的发散行为。Doyle和Jacobs认为,在无序悬浮的复合材料中存
7、在集结,而且这种集结可发生在任何时候,试样的任何区域。在集结区里,由于粒子相近,相接触,将导致单个球粒子的极化增大。偶极近似在集结区中不适用,必须考虑粒子之间多极的高级相互作用项,对于最简单的一3对粒子的集结,计算的结果是,集结中每个粒子的极化率为A=1.4024õ4PE0a,即增大3$A=0.4024õ4PE0a。实验的粒子集结分布多种多样,大小不一,数目不同。然而如果已知各个集结大小和数目,要通过方程来计算这种多粒子相互作用引起的极化率增强也是困难的,即便是这种集结为球形,目前也没有人去计算。幸运的是,我
8、们可以通过实验曲线来确定临界体积pc值,此处引入一个极化增强因子1/pc来反映高级相互作用,即集结区的粒子极化率为A33=4PE0a/pc,而不是偶极近似下的A=4PE0a值。Doyle和Jacobs假定集结区为球形,集结区与集结区、集结区与孤立区球形粒子之间仍采用偶极近似。因此,对于非集结区的孤立球而言,其球极化率仍满足C-M方程1B0=NA0=p0(2)3E03而集结球的极化Bcluster≠p
