固体热载体热解煤中氮的迁移特性.pdf

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1、第39卷第2期煤炭转化Vol_39No．22016年4月C0ALCONVERSIONApr．2016固体热载体热解煤中氮的迁移特性侯建材”曲旋张荣任辉。乔晓娜毕继诚)摘要在固体热载体快速热解装置上考察了锅炉循环灰对内蒙古羊市塔烟煤热解过程中氮的迁移转化特性的影响．结果表明，在考察温度(530℃～660℃)内，在气相氮中仅含有HCN和NHs，无Nz产生．循环灰对煤结构及焦油分子中氮杂环的裂解没有催化作用，与惰性石英砂作为热载体的实验结果相比，热解温度600℃时，循环灰作为热载体使气相中HCN—N和NH3-N的

2、产率分别降低了24．53和29．86．并通过向惰性石英砂中添加碱性矿物质对循环灰中影响煤热解过程中气相氮释放的主要物质进行了考察．关键词快速热解，固体热载体，循环灰，氮中图分类号TQ530．2K0H和Ca(OH)。均可以促进NH。的生成，同时0引言对HCN的形成有抑制作用，认为NH。部分来自HCN，但主要来自于焦油的二次裂解．本实验以内煤燃烧一热解多联供技术是提高煤炭利用效率蒙古羊市塔烟煤为原料，取自真实循环流化床锅炉的有效方式之一，其依据煤本身的结构特点，采用分的循环灰为热载体，模拟多联供工艺中的低温干馏

3、级转化的思想，将循环流化床燃烧和煤的低温干馏过程，考察了循环灰对煤中氮迁移的影响，并利用模技术进行有机的耦合，在一套系统中实现热、电、油拟热载体，采取对比的方法对循环灰中影响煤中氮和气的多联供．该技术目前已完成了中试验证[133，迁移的主要成分进行了研究．然而随着国家对环保要求的日趋严格，明确过程中污染物的迁移转化规律，对其进一步工业化具有重1实验部分要的意义．煤中主要的污染元素是硫和氮，课题组前期已对煤燃烧一热解多联供过程中硫的迁移转化进1．1原料行了系统的研究_4]，接下来煤中氮的迁移转化特性将成为多联

4、供研究的重点．关于煤中氮在热转化过选用内蒙古羊市塔烟煤为原料，将其破碎至程中的迁移特性，前人已进行了大量的研究．sOL—0．9iwlm~2．0mlTl，105℃烘干4h后存于干燥器内oMONetal_6认为初始热解阶段，氮主要以焦油氮备用，煤样的工业分析和元素分析结果见表1．实验的形式存在，且焦油中氮的形态与原煤中氮的存在所用热载体取自内蒙古某发电厂的75t／h的循环形态一致．KAMBARAetal[7对煤中氮的形态及其流化床(CFB)锅炉，利用XRF进行灰成分分析，结随温度的变化规律进行了研究，并与气相氮

5、的释放果见表2．另外，为了考察热载体循环灰对煤中氮在量进行了关联．鞠付栋等]的研究表明，煤的变质程热解过程中释放特性的影响，惰性热载体石英砂及度对热解过程中HCN的释放影响较大，而对NH。石英砂与碱性矿物质的混合物也被作为热载体使用．表1实验用煤的工业分析和元素分析的释放影响较小，认为挥发分的热裂解是煤热解过Table1Proximateandultimateanalysisofthesample程中HCN产生的主要来源．常丽萍等_g发现，煤在Proximateanalysis(ad)

6、Ultimatean

7、alysis(d)Ⅷ

8、％脱除矿物质后，NH。生成量降低．FRIEBELetal_】。。MAVFCCHNSn*认为原煤中的矿物质对脱挥发分过程和氨气的形成途径均有影响．OHTSUKAetal口发现NaOH，1)硕士生，中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，030001太原；中国科学院大学，100049北京；2)博士、副研究员；3)实验师；4)研究实习员；5)博士、研究员，中国科学院山西煤炭化学研究所煤转化国家重点实验室，030001太原收稿日期：2015—04—23；修回日期：2015—07—16

9、煤炭转化用气相色谱法对其组成进行分析，吹扫气气量和进入气袋的气量均由流量计计量．2b一一实验结束后，从冷凝系统中收集得到焦油和水(一九一眄的混合物，使用分液漏斗分离出大部分的水，残留的1．2实验装置水和焦油一起用四氢呋喃清洗至蒸馏瓶中，然后向分灰循环h叭。l『=jl=_一溶液中加入过量的NaSO，隔夜静置，待NaSO实验所用固体热载体快速热解装置见图1．该将水吸收后过滤即得到四氢呋喃可溶物，70℃旋转装置主要由煤斗、灰斗、物料混合区、热解反应区和蒸发，残留液为焦油浓缩物，浓缩物在4O℃真空干冷凝部分组成．实

10、验装置总高为3．5m，除冷凝部分燥箱内4h后取出即认为是焦油．半焦产品由排料为玻璃制品，其余均为不锈钢材料．灰斗和反应器的罐中含有热载体的混合物中筛分得到．焦油和水的果B—外壁均设有电加热设备．质量由反应前后冷凝系统的质量差得到，半焦质量由排料罐内总质量减去热载体质量得到．实验过程中的物料平衡为97．6～99．4．1．4产物分析煤热解后可得到半焦、焦油、气体和水，煤中氮在热解过程中也迁移至各产物中，由于热解实验用