氟代苯基异羟肟酸钴的合成及其对乙苯氧化的催化性能.pdf

《氟代苯基异羟肟酸钴的合成及其对乙苯氧化的催化性能.pdf》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在行业资料-天天文库。

1、２０１６年第２４卷合成化学Ｖｏｌ．２４，２０１６第９期，７８０～７８４ＣｈｉｎｅｓｅＪｏｕｒｎａｌｏｆＳｙｎｔｈｅｔｉｃＣｈｅｍｉｓｔｒｙＮｏ．９，７８０～７８４·快递论文·氟代苯基异羟肟酸钴的合成及其对乙苯氧化的催化性能*陈小峰，邱滔，吕新宇（常州大学设计研究院，江苏常州２１３１６４）摘要：以全氟碘丁烷为原料，分别与４-碘硝基苯和４-碘苯甲酸反应合成了４-全氟丁基硝基苯（1）和４-全氟丁基苯甲酸（3）；1经还原反应，3经酰氯化反应，后再缩合反应制得氟代苯基异羟肟酸（5）；5经络合反应合成了氟１代苯基异羟

2、肟酸钴（6），其结构经ＵＶ-Ｖｉｓ，ＨＮＭＲ，ＦＴ-ＩＲ和ＨＲ-ＭＳ（ＥＩ）表征。在氟两相中考察了其对乙苯氧化的催化性能。结果表明：在全氟己烷中，6０．０４ｍｍｏｌ，于６０℃反应６ｈ，乙苯的转化率为４９．２％，苯乙酮的选择性为８８．３％。6循环使用５次，选择性保持良好。关键词：氟代苯基异羟肟酸钴；氟两相催化；乙苯氧化；合成；催化性能中图分类号：Ｏ６４１．４；Ｏ６２１．３文献标志码：ＡDOI：１０．１５９５２／ｊ．ｃｎｋｉ．ｃｊｓｃ．１００５-１５１１．２０１６．０９．１５３７６SynthesisofFlu

3、oro-phenylHydroxamicAcidCobaltandItsCatalyticActivityfortheOxidationofEthylbenzene*ＣＨＥＮＸｉａｏ-ｆｅｎｇ，ＱＩＵＴａｏ，ＬÜＸｉｎ-ｙｕ（ＩｎｓｔｉｔｕｔｅｏｆＤｅｓｉｇｎａｎｄＲｅｓｅａｒｃｈ，ＣｈａｎｇｚｈｏｕＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙ，Ｃｈａｎｇｚｈｏｕ２１３１６４，Ｃｈｉｎａ）Abstract：p-Ｐｅｒｆｌｕｏｒｏｈｅｘｙｌｎｉｔｒｏｂｅｎｚｅｎｅ（1）ａｎｄp-ｐｅｒｆｌｕｏｒｏｈｅｘｙｌａｃｉｄ（3）ｗｅｒｅｓ

4、ｙｎｔｈｅｓｉｚｅｄｂｙｒｅａｃ-ｔｉｏｎｏｆｐｅｒｆｌｕｏｒｏｂｕｔｙｌｉｏｄｉｄｅｗｉｔｈ４-ｉｏｄｏｎｉｔｒｏｂｅｎｚｅｎｅａｎｄ４-ｉｏｄｏｂｅｎｚｏｉｃａｃｉｄｒｅｓｐｅｃｔｉｖｅｌｙ．Ｆｌｕｏｒｏ-ｐｈｅ-ｎｙｌｈｙｄｒｏｘａｍｉｃａｃｉｄ（5）ｗａｓｐｒｅｐａｒｅｄｂｙｃｏｎｄｅｎｓａｔｉｏｎｒｅａｃｔｉｏｎｏｆｔｈｅｒｅｄｕｃｔｉｏｎｐｒｏｄｕｃｔｏｆ1ｗｉｔｈａｃｙｌｃｈｌｏｒｉｄｅｐｒｏｄｕｃｔｏｆ3．Ｔｈｅｈｙｄｒｏｘａｍｉｃａｉｃ-ｃｏｎｔａｉｎｉｎｇｃｏｂａｌｔｐｅｒｆｌｕｏｒｏ

5、ｈｅｘｙｌｃｈａｉｎｃｏｍｐｌｅｘｅｓ（6）ｗａｓ１ｓｙｎｔｈｅｓｉｚｅｄｂｙｃｏｍｐｌｅｘａｔｉｏｎｒｅａｃｔｉｏｎｏｆ5．ＴｈｅｓｔｒｕｃｔｕｒｅｗａｓｃｈａｒａｃｔｅｒｉｚｅｄｂｙＵＶ-Ｖｉｓ，ＨＮＭＲ，ＦＴ-ＩＲａｎｄＨＲ-ＭＳ（ＥＩ）．ＩｔｓｃａｔａｌｙｔｉｃａｃｔｉｖｉｔｙｆｏｒｔｈｅｏｘｉｄａｔｉｏｎｏｆｅｔｈｙｌｂｅｎｚｅｎｅＩｔｗａｓｉｎｖｅｓｔｇａｔｅｄ．Ｔｈｅｒｅ-ｓｕｌｔｓｉｎｄｉｃａｔｅｄｔｈａｔｔｈｅａｍｏｕｎｔｏｆｃａｔａｌｙｓｔｗａｓ０．０４ｍｍｏｌａｎｄｔｈｅｒｅａｃｔｉ

6、ｏｎｗａｓｃａｒｒｉｅｄｏｕｔａｔ６０℃ｆｏｒ６ｈ，ｔｈｅｃｏｎｖｅｒｓｉｏｎｏｆｅｔｈｙｌｂｅｎｚｅｎｅｗａｓｕｐｔｏ４９．２％ａｎｄｔｈｅｓｅｌｅｃｔｉｏｎｏｆａｃｅｔｏｐｈｅｎｏｎｅｗａｓ８８．３％ｕｎｄｅｒｔｈｅｃｏｎｄｉｔｉｏｎｓｏｆｐｅｒｆｌｕｏｒｏｈｅｘａｎｅａｓｓｏｌｖｅｎｔ．Ｔｈｅｓｅｌｅｃｔｉｖｉｔｙｏｆｃａｔａｌｙｓｔｃａｎｍａｉｎｔａｉｎｇｏｏｄａｆｔｅｒｒｅｃｙｃｌｉｎｇｆｏｒｆｉｖｅｔｉｍｅｓ．Keywords：ｆｌｕｏｒｏ-ｐｈｅｎｙｌｈｙｄｒｏｘａｍｉｃａｃｉｄｃｏｂａｌｔ

7、；ｆｌｕｏｒｏｃａｒｂｏｎｃａｔａｌｙｓｉｓ；ｏｘｉｄａｔｉｏｎｏｆｅｔｈｙｌｂｅｎｚｅｎｅ；ｓｙｎｔｈｅｓｉｓ；ｃａｔａｌｙｔｉｃａｃｔｉｖｉｔｙ氟两相催化作为一种新型均相催化和分离技相由全氟溶剂和氟代催化剂构成，氟两相具有升术，在１９９４年Ｈｏｒｖａｔｈ首次使用后便逐渐成为研温后有机相和氟相形成均相体系而降温后两相分［１］［２-３］究热点。氟两相体系由氟相和有机相构成，氟离的特性，故适合用于催化体系。开发合适收稿日期：２０１５-１１-１２；修订日期：２０１６-０６-１６基金项目：国家自然科学基金资助项

8、目（２１２７６０３０）作者简介：陈小峰（１９９０-），男，汉族，江苏淮安人，硕士研究生，主要从事精细化工的研究。Ｅ-ｍａｉｌ：ｘｆｃｈｅｎ２００９＠１６３．ｃｏｍ通信联系人：邱滔，研究员，Ｔｅｌ．０５１９-８６３３０１８１，Ｅ-ｍａｉｌ：ｑｉｕｔａｏ＠ｃｃｚｕ．ｅｄｕ．ｃｎ第９期陈小峰等：氟代苯基异羟肟酸钴的合成及其对乙苯氧化的催化性能—７８１—Scheme1［４-６］的氟代催化剂是氟两相催化的关键。异羟肟为分析纯。酸结构简单