高岭土及其改性材料表面印迹聚合物选择性吸附双酚A.pdf

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1、江苏科技大学攻读硕士学位研究生论文题目高岭土及其改性材料表面印迹聚合物选择性吸附双酚A研究方向精细化学品化学学科、专业应用化学研究生姓名胡玮导师姓名郭文录填表时间2012年3月28日江苏科技大学学位论文原创性声明和使用授权说明原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品或成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本声明的法律结果由本人承担。论文作者签名：胡玮日期：2012年3月28日学位论文使用授权说明本人完全了解江苏科技大学关于收集

2、、保存、使用学位论文的规定，即：按照学校要求提交学位论文的印刷本和电子版本；学校有权保存学位论文的印刷本和电子版，并提供目录检索与阅览服务；学校可以采用影印、缩印、数字化或其它复制手段保存论文；在不以赢利为目的的前提下，学校可以公布论文的部分或全部内容。（保密论文在解密后遵守此规定）论文作者签名：胡玮导师签名：郭文录日期：2012年3月28日学号：092060097文摘：双酚A(BPA)是一种典型的内分泌干扰物，能对人体内和动物体内原本营造的正常激素功能施加影响，从而引起内分泌系统众多生理生化功能改变，它严重影响着人类的健康，为了消除其污染，急需一种能从环境中快速分离/富集双酚A的技术。

3、近年来，粘土矿物被广泛的应用于环境维护方面，高岭土是粘土矿物的典型代表，它储量大、价廉，已被普遍认可。本文以廉价的、经过改性的高岭土为支架材料，合成了双酚A的表面印迹聚合物，同时对合成的聚合物采用透射电镜、扫描电镜、红外光谱、热重分析等手段进行了表征，并对它们的吸附特性、选择性和再生性进行了研究。首先合成了牺牲高岭土表面印迹聚合物（S-MIPs）：高岭土经改性后作为基质材料，以BPA为模板分子，α-甲基丙烯酸为功能单体，乙二醇二甲基丙烯酸酷为交联剂，偶氮二异丁睛为引发剂，采用采用自组装的表面印迹聚合法在非极性溶剂中制备了BPA的印迹聚合物，采用索氏提取洗脱BPA，然后干燥留用。干燥的印迹

4、聚合物置于聚四氟乙烯烧杯中，用HF酸对其浸蚀，将该聚合物的基质材料高岭土去除。利用透射电镜、氮气吸附仪、热重分析对产物进行了表征，表征结果显示，经过HF处理，原印迹聚合物中的高岭土被浸蚀掉了，留下大量孔穴，有利于对BPA的吸附。在静态吸附实验中发现吸附剂用量、溶液初始pH值、温度对吸附效果均有一定影响；S-MIPs吸附BPA的等温线符合Langmuir等温线模型，吸附动力学符合二级动力学模型。竞争实验和再生实验的结果表明S-MIPs具有较好的选择性，可以重复使用。第二种BPA印迹聚合物的合成将表面印迹技术和磁分离技术相结合，合成了以高岭土/Fe3O4复合材料磁性印迹聚合物：首先采用共沉淀

5、的方法制备出高岭土磁性复合材料，经改性后，按照上述方法合成BPA的磁性印迹聚合物。利用SEM、XRD、红外光谱热重热差仪、震动样品磁强计等现代仪器分析技术对产物进行了表征。SEM显示印迹聚合物层成功包裹在高岭土/Fe3O4表面，通过TGA的结果可以算出印迹聚合物层的质量分数为72.51%。磁性印迹聚合物(MMIPs)和磁性非印迹聚合物(MNIPs)吸附BPA的等温线符合Langmuir模型，动力学数据则都符合二级动力学模型。随着温度的升高，动力学速率常数降低，表明吸附为放热反应。解吸附实验结果表明当甲醇、乙酸的体积比为8:2时，解吸附率最高。选择性实验采用HPLC来分析，结果表明MMIP

6、s对BPA的吸附具有选择性。关键词：双酚A；表面分子印迹；高岭土；牺牲基质；吸附；选择性Abstract:BisphenolA(BPA)isanexogenouscompoundsthathaveestrogenic,antiestrogenicorantiandrogenicproperties,maychangethefunctionoftheendocrinesystemandconsequentlycausesadversehealtheffectsinanintactorganismoritsprogeny,soitisaseriousthreattohuman’shealth

7、.Forthepurposeofeliminatingthehazard,anenvironmentaltechnologyforrapidremoval/enrichmentofBPAfromenvironmentisurgentlyrequired.Inrecentyears,theclaymineralshavebeenwidelyusedinenvironmentalmaintenance.Kaoliniteisacommo