尿素SCR系统对柴油车NOx排放控制的进展.doc

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1、尿素SCR系统对柴油车NOx排放控制的进展 [来源:本网讯    2007/02/05]          [美]TennisonPLambertCLevinM    【摘要】与相同技术的汽油车相比,柴油车具有工作效率高、燃油经济性好、HC、CO和CO2排放低等明显优势,但柴油机的NOx排放控制难度较大,这是因为排气中的O2浓度较高,传统的三效催化器无法解决。目前有2种车载系统能降低NOx的排放:以尿素水溶液作为还原剂的选择性催化还原(SCR)系统和稀NOx捕集器(LNT)。研究探讨了SCR的应用。用氨作还原剂的SCR多年来一直用于固定源的排放控制,而尿素水

2、溶液便于车载中制氨,且NOx的高效还原已在Ford车和其他使用尿素的场合得到了验证。在改进的欧洲FordFocus1.8LTDCi柴油机上采用绿色催化系统后,NOx尾气排放可降到超低排放(ULEVⅡ)水平NOx0.05g/mile①)。排放也达到美国联邦试验规程(SFTPUS06)第二阶段(Tier2)标准(非甲烷碳氢化合物(NMHC)+NOx0.14g/mile)范围内。尿素SCR上游由发动机排出的HC和CO通过氧化催化器来转化,尿素水溶液由Ford公司开发的空气辅助喷射系统喷入废气流中,添加的尿素还原剂用作SCR金属沸石基的催化剂,在稀燃状态下将NOx还

3、原为N2。    1前言    为了满足未来的排放标准,柴油车的NOx和颗粒(PM)排放是最受关注的问题。柴油车的CO2排放比现今的汽油车约低20%,而燃油经济性有可能高出40%。但是,由于排气中缺少还原物质,因此在稀薄(富氧)废气中去除NOx成了关键问题。用氨作还原剂的SCR技术一直被广泛用于固定源排放的NOx治理[1]。在富氧环境下氨与NOx的反应有较高的选择性,使SCR系统对轻型柴油车具有一定吸引力。与氨相比,尿素水溶液喷射装置更便于车载使用,其可行性已被Ford[2]、Volkswagen[3]、MackTruck[4]及Daimler-Chrysl

4、er[5]公司的应用所证实。    个人用车配装尿素SCR系统需具备以下条件:    (1)在加油站和维修点应有尿素水溶液供给设施;    (2)尿素水溶液的添加方式应便于司机操作。    尿素水溶液供给设施的使用期限已有相关论述[6~8]。其费用由Ford公司基于市场销售情况评估为0.50~3.00美元/gal,由此得出,轻型车中轿车的尿素消耗为4000mile/gal,较重的多功能运动车(SUV)为1000mile/gal,其寿命周期(12万mile)成本约为15~360美元,或小于柴油成本的5%。    添加尿素最好是在汽车加油时通过常规喷油嘴和加油管

5、口同时进行,尿素的这种添加方式较为适宜。个人在这方面无需过多的知识和技巧,只要根据分配器上的提示和标价操作即可[9]。车载中混合添加尿素的方法已在轻、重型车运用上得到验证[10]。    本研究旨在对改进的欧洲FordFocus1.81TDCi柴油机排气系统,包括氧化催化器、尿素水溶液SCR系统和柴油机颗粒催化过滤器(CDPF)的转化效率进行评估,目的是论证其排放与ULEVⅡ排放标准NOx0.05g/mile、PM0.01g/mile、NMOG0.040g/mile和CO1.7g/mile)的可比性。同时也表明其排放达到Tier2SFTPUS06工况标准(N

6、MHC+NOx0.14g/mile)的可行性。试验采用含硫量约5×10-6的低硫柴油。全部车辆试验在美国密执安州迪尔伯恩市的Ford汽车研究和先进工程部的排放控制研究室中进行。    2试验    2.1化学试验    一旦与高温废气相遇,尿素水溶液就能迅速分解成氨(NH3)。特别采用摩尔比NH3/NOx=1(或略低于化学计量比),以避免NH3在流经SCR时“逸出”并随尾气排放进入大气中。另外,在速度和负荷突变时SCR能够储存NH3并起到暂缓的作用。尿素的分解和NOx的还原过程如下:    尿素分解:        理想的反应生成物应该是N2和NH3的氧化物

7、,而非N2O。另外,在到达SCR催化器表面之前尿素不能完全分解[2]。    用于本研究的SCR催化剂是不含钒的金属沸石基,这一点已被证实,在宽广的温度范围内NOx具有较高转化率(图1)。该温度范围覆盖了车底温度,被典型用于轻型车的试验循环。在催化器中NO和NO2的混合增强了低温下NOx的转化。            图1假设给料中NO和NO2混合,排气流量为30k/h时SCR催化剂的    典型性能(数据来自试验室单核流动反应器,NH3/NOx摩尔比设置为1)    已有文献报道金属沸石基催化剂较适合于轻型柴油车。众所周知,沸石能够吸收NH3且吸收能力随温

8、度的升高而降低,这可能导致NH3在流经SCR时逸出。

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