Pt基纳米催化剂的结构调控及其性能研究.pdf

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1、学校代码：10286分类号：TQ426.8密级：公开UDC：542学号：169180Pt基纳米催化剂的结构调控及其性能研究研究生姓名：张超导师姓名：周钰明教授申请学位类别工学博士学位授予单位东南大学一级学科名称化学工程与工艺论文答辩日期2018年8月25日二级学科名称应用化学学位授予日期20年月日答辩委员会主席王德才教授评阅人2018年8月25日.博士学位论文Pt基纳米催化剂的结构调控及其性能研究专业名称：化学工程与技术研究生姓名：张超导师姓名：周钰明教授STRUCTUREREGULATIONANDPERFORMANCESTUDYOFPT-BASEDNANOCATA

2、LYSTADissertationSubmittedtoSoutheastUniversityBYZHANGChaoSupervisedbyProf.ZHOUYu-mingSchoolofChemistryandChemicalEngineeringSoutheastUniversityJune2018东南大学学位论文独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工

3、作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名：日期：东南大学学位论文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆、《中国学术期刊（光盘版）》电子杂志社有限公司、万方数据电子出版社、北京万方数据股份有限公司有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布（包括以电子信息形式刊登）论文的全部内容或中、英文摘要等部分内容。论文的公布（包括以电子信息形式刊登）授权东南大学研究生院办理。研究生

4、签名：导师签名：日期：摘要摘要论文题目：Pt基纳米催化剂的结构调控及其性能研究研究生：张超指导老师：周钰明教授负载型Pt基催化剂广泛应用于丙烷脱氢、CO氧化和NOx还原等反应中，具有重要的工业应用价值。Pt基纳米催化剂的催化性能主要取决于Pt活性位粒径大小和载体种类，但是Pt活性位具有较高的表面能，高温反应过程中容易发生烧结现象，影响了Pt基纳米催化剂的实际应用。TiO2-SiO2催化体系具有稳定性高，比表面积大等特点，通过精确调控TiO2-SiO2纳米材料的形貌、成分可以制备新型Pt基纳米催化剂，拓展Pt基纳米催化剂的应用范围。因此，本论文制2+备了一系列新型双壳

5、TiO2空心球，TiO2@Pt@mSiO2中空纳米催化剂，Sn掺杂的双壳Pt/TiO2空心纳米催化剂，介孔或中空ZnS@g-C3N4/TiO2纳米球和多级树枝状硅-铂纳米管催化剂，并且采用TEM、SEM、XRD、BET、XPS和TGA等方法对催化剂进行表征，系统地研究了各催化剂的结构特点、催化性能和热稳定性。具体内容如下：(1)采用一步水热法制备出由TiO2纳米片组成的双壳TiO2中空微球2-1(DHS-Ti)。该双壳结构具有较高的比表面积(417.6mg)和机械强度。经过煅烧处理不会发生坍塌现象，最终制得高结晶性锐钛矿DHS-Ti。通过一系列对比实验系统研究了CT

6、AB浓度、pH值、水热温度对TiO2双壳结构的影响，并且提出TiO2纳米片原位生长-SiO2再沉积机理，合理解释了双壳TiO2中空微球的形成过程。最后，以不同SiO2纳米粒子为基底，采用相同方法制备出多种形貌或具有Pt活性位的中空纳米催化剂。(2)利用上述碱性水热法处理SiO2@TiO2@Pt得到一种热稳定多级TiO2@Pt@mSiO2中空纳米催化剂。水热处理过程中，TiO2层原位生长形成TiO2纳米片，同时，刻蚀溶解的硅酸盐再沉积于TiO2纳米片表面，形成TiO2-SiO2双氧化物壳层结构。原位生长的TiO2纳米片被包埋在mSiO2层中，并且Pt活性位均匀地镶嵌于

7、TiO2纳米片和mSiO2层之间。再沉积形成的mSiO2层可以保护Pt纳米颗粒，提高催化剂的热稳定性。TiO2纳米片在对硝基苯酚还原反应中具有优秀的助催化作用。最后，利用丙烷脱氢高温反应研究了催化剂的催化活性和热稳定性。I东南大学博士学位论文2+2+(3)通过掺杂Sn制备出双壳Pt/TiO2中空纳米催化剂(DHS-PtSn)，该催化-1-14+剂的太阳光光解水制氢效率高达28502μmolhg，约是掺杂Sn催化剂的3倍，2+说明Sn在光解水制氢反应中具有较好的协同效应。本部分还研究了煅烧气氛、2+2+Sn含量、Sn/Pt原子比对催化剂产氢性能的影响。此外，这种掺