聚吡咯_铂纳米复合材料对氧还原的电催化性能研究.pdf

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1、第26卷第4期上海第二工业大学学报Vol.26No.42009年12月JOURNALOFSHANGHAISECONDPOLYTECHNICUNIVERSITYDec.2009文章编号:1001-4543(2009)04-0312-06聚吡咯-铂纳米复合材料对氧还原的电催化性能研究李靖(上海第二工业大学城市建设与环境工程学院，上海201209)摘要：利用电化学方法制备聚吡咯(PPy)纳米线和聚吡咯-铂(PPy-Pt)纳米复合材料，Pt纳米簇均匀地分散在PPy纳米线中。在中性的磷酸盐缓冲溶液中对之进行氧

2、还原的电化学测试，结果显示，氧在纳米Pt上的电催化还原电流明显小于在PPy-Pt复合材料上的催化还原电流，只有后者的2/3，表明PPy-Pt复合材料对氧的还原具有较高的催化性能。利用循环伏安法研究了不同扫速下氧在PPy-Pt复合材料上的电催化还原过程，呈现的是典型的扩散控制过程。这种新型的PPy-Pt纳米复合材料，可望用于制备灵敏的氧传感器。关键词：聚吡咯纳米线；Pt纳米簇；复合材料；氧还原反应中图分类号：O631.2文献标识码：A0引言直接甲醇燃料电池(DirectMethanolFuelCell

3、，DMFC)作为替代能源，具有潜在的应用价值。作为DMFC[1-3]中重要的电极反应，氧气的还原反应(OxygenReductionReaction，ORR)是燃料电池能量输出过程中一个主要的限制因素，且ORR也是高效质子交换膜燃料电池性能的一个重要的影响因素，在酸、碱性电解液中，氧还原都比较困难，可逆性小，过电位大，必须加入催化剂以减小电化学极化。目前，燃料电池多采[4-8]用Pt/C或Pt合金催化剂作为氧还原催化剂。由于Pt的价格昂贵，电池成本很高，大大限制了其广泛[9-11]应用。降低燃料电池

4、成本，寻找价廉实用的高性能催化剂是目前燃料电池研究的方向之一。有研究学者利用载体多孔、高比表面积的特点，采用各种方法将Pt负载在载体上制备纳米复合材料，[5-6][12-14][9,15,16]以此提高催化剂的利用效率。已有文献报道有关利用石墨、碳纳米管和Nafion离子交换膜等作为载体制备Pt纳米复合材料。这些复合材料对氧的还原均具有较好的催化效果。近年来，导电聚合物[17-19][20-21][22][23]成为制备Pt纳米复合材料的新型载体材料，如聚苯胺、聚吡咯、聚噻吩以及聚苯二胺等。含有共轭

5、双键的导电聚吡咯(PPy)具有易合成、稳定性好、电导率高且变化范围大、电化学性能优异等特性，其作为载体制备有机-无机复合材料，能进一步提高催化剂的活性和稳定性。本文采用电化学方法，在玻碳电极表面直接合成了具有线形形貌的PPy纳米线。一维的PPy纳米线状[24]结构，具有较大的比表面积和多孔结构，为金属纳米粒子的沉积提供良好的载体。利用循环伏安法电沉积Pt，制备了PPy-Pt纳米复合材料，在中性的磷酸盐缓冲溶液中对氧进行了还原测试。研究表明，所沉积的Pt呈纳米簇结构并且镶嵌在PPy纳米线中。PPy-P

6、t复合材料对氧的还原具有很高的电催化活性，可作为灵敏的氧传感器。1试验部分1.1PPy-Pt纳米复合材料的制备将玻碳电极(GCE)分别在400和1000目的金相砂纸上打磨处理后，依次用6µm，1µm，0.05µm的α-Al2O3粉末在抛光布上抛光至镜面，然后在无水乙醇和二次水中分别超声清洗5min，用高纯N2吹干备用。在处理好的GCE上，电沉积制备PPy纳米线。沉积溶液是含有0.15mol/L吡咯、0.1mol/LLiClO4和0.1收稿日期：2009-06-12；修回日期：2009-10-08作者

7、简介：李靖(1982—)，女，安徽人，博士，主要研究方向为电子产品的绿色设计与环境功能材料。基金项目：上海高校选拔培养优秀青年教师科研专项基金项目(No.egd08014)；上海第二工业大学校基金项目(No.XQD208014)第4期李靖：聚吡咯-铂纳米复合材料对氧还原的电催化性能研究313mol/LNaHCO3的水溶液。吡咯使用前需在氮气保护下连续两次蒸馏提纯，然后置于冰箱中避光保存。试验前，向反应体系中通入高纯N2，去除O2；将GCE置入电沉积溶液中恒电位0.80V保持120s，在电极表面[25

8、]聚合一层纳米厚度的PPy膜；取出电极用二次水冲洗干净，放入0.1mol/LHClO4溶液中浸泡12h后，即得到PPy纳米线修饰电极，记为PPy/GCE。将制备好的PPy/GCE放入含有2mmol/LK2PtCl6的0.5mol/LH2SO4溶液中，用循环伏安法(CV)在0.4V~－0.25V范围内，以50mV/s循环扫描30圈，取出电极，用二次水冲洗干净，即得到PPy-Pt纳米复合材料修饰电极，记为PPy-Pt/GCE。作为比较，在相同的方法和条件下，在GCE上直接