铂-石墨烯纳米复合材料的合成及其电催化性能

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1、钳/石墨烯纳米复合材料的合成及其电催化an性能摘要石墨烯自2004年被制备以来，便受到了人们的广泛关注，其良好的电化学性能使其在催化过程中有着极大的应用前景。Pt作为一种贵金属，有着较好的电催化性能。本文将以钳/石墨烯纳米复合材料为综述对彖，介绍一系列Pt/石墨烯合成方法及电化学性能的研究进展，并对其的发展前景进行了展望。关键词：钳/石墨烯纳米材料电催化1引言如今，随着社会的发展与科技的进步，人们所使用的能源消耗越来越多。而关于如何能够高效地利用能源成为了现在面临的很大的问题。而燃料电池拥有的高能量转换率、低污染、低噪音

2、、燃料来源广泛、实用能力强、用途广⑴及结构简单等特点使其拥有广阔的前景。随着燃料电池不断产业化的需求，降低燃料电池中贵金属用量同时高贵金属利用效率和催化活性是大家迫切想解决的问题。而目前，燃料电池的电催化剂的放电性能低、运行稳定性差等⑵不足阻碍着其商业化的发展。而Pt作为一种贵金属,其优越的催化性能使得其广泛运用在各种催化剂中。但Pt催化剂而临的问题主要有以下几个方而:Pt颗粒由于Ostwald熟化过程造成的颗粒粒径增加Pt容易受甲醇氧化反应屮间产物CO毒化而失活;碳载体腐蚀造成Pt颗粒掉落;Pt颗粒的团聚叭成本问题等.

3、纳米科技是20批纪80年代末、90年代初才逐步发展起来的前沿、交叉性新兴学科领域，它的迅猛发展在21世纪促使几乎所有工业领域产生一场革命性的变化。纳米科技是指在纳米尺度（1-100nm之间）上研究物质包括原子、分子的特性和相互作用，以及利用这些特性的多学科交叉的科学和技术。⑶人们通过研究发现采用纳米负载型的催化剂•将活性组分分散成纳米颗粒，这不仅增加了活性材料的表而积，也降低了贵金属用量，加入催化剂的载体，催化剂的活性和稳定性都有了不同程度的提高。石墨烯自2004年被制备以来，便受到了人们的广泛关注。其碳原子以sp2杂化

4、连接成的单原子层构成的新型二维蜂窝状晶体。由于具有巨大的比表面积、优越的机械性能、优良的导电导热性、量子霍尔效应及独特光学特性，石墨烯近儿年来在生物及化学传感、新型催化剂、超级电容、理离子电池、太阳能电池等领域成为研究的热点。⑶'因此，为了纟吉合石墨烯与钳的优良的电化学性能并将其应用于燃料电池中,人们开始制备钳/石墨烯纳米复合材料。木文综述了Pt/石墨烯纳米复合材料的制备方法及电化学性质，也对其未来的发展方向进行了展望。2复合材料合成及其电催化性能研究2.1化学还原法在石墨烯表面同步沉积无机纳米材料一般是在含有氧化石墨烯

5、或述原石墨烯的混合溶液中进行。氧化石墨烯或还原石墨烯作为石墨烯的前体，它们表面的功能基团及缺陷不仅能提高石墨烯纳米层的溶解性能，而且能为无机纳米晶体提供成核的位点。贵重金属前体（如HAuCkAgNO3zK2PtCI6和H2PdCI6等通过加入还原剂（如硼氢化钠、氨、乙烯醇、甲醛、抗坏血酸等）可同步述原制备石墨烯/无机纳米复合材料。⑶这种方法是利用化学还原的方法，将氧化石墨烯或者第二成分前驱体进行还原制备。2.1.1PDDA合成法Qiu⑷等通过Hummers法合成GO,将PDDA加入到GO溶液中混合均匀。再将PDDA-GO

6、的混合溶液中加入HzPtCb，待其搅拌半小吋后，缓慢加入NaBHq溶液。反应2小时后得到FI标产物。图1简单介绍了合成复合材料的过程。graphiteflake(4)(2)超声剥离氧化石墨烯(3)用PDDA修饰图2•不同的PDDA-GO：H2PtCI6配比合成的复合材料的TEM图:•?/:grapheneoxidef—OHf—COOH冬PDDAJPtCI62-qPtnanoparticles(i)将氧化石墨合成氧化石墨烯氧化石墨烯(4)加入H2PtCb⑸用NaBH4将Pt前驱体还原成PtNPs对合成的Pt/G复合材料，对

7、配比为PDDA-GO:H2PtCI6=l：2.5的复合材料在TEM中，可以看到Pt的大小只有4.6nmoXDR中观察到层间距离为0.337nmo于此同时，该组还进一步制备了PDDA・GO:H2PtCL6从1：1到6得到一系列复合材料，发现Pt离子的大小及整齐程度能够通过实验配比进行控制，同时也证明了石墨烯上能够负载高容量的Pt的可能性(a)1:1,(b)1:1.5,(c)1:2.5,(d)1:3.5,(e)1:6.0和(f)1:8.5.制得的60%Pt含量的催化剂的电化学活性表面积(EASA)为141.6m2/g相比于G

8、O・Pt(16.9m2/g)高出许多。催化剂对甲醇氧化的循环伏安曲线的正扫和反扫峰电流密度的比值l/b常用来评价催化剂对甲醇氧化屮间体CO的抗屮毒能力:比值越大越有利于去除催化剂表面的毒化产物催化剂的抗中毒能力越强。该组制备的催化剂lf/lb的值测得为1.92.相比之后将提到的Kaeim⑸组的l/b只有1.07,Li