非图案化法制备柔性连续葡萄糖监测传感器.pdf

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1、第44卷分析化学(FENXIHUAXUE)研究报告第4期2016年4月ChineseJournalofAnalyticalChemistry654—659DOI：10．11895／j．issn．0253-3820．150542非图案化法制备柔性连续葡萄糖监测传感器陈玮陈裕泉(浙江大学生物医学工程及仪器科学学院，杭州310027)摘要以聚多巴胺作为前驱体，在聚酰亚胺薄膜表面化学沉积一层牢固致密的金层，以该镀金薄膜两面的金层作为基体电极，在其中一面镀铂黑作为参比一对电极，在另一面依次电沉积铂黑层、电泳形成Nation

2、／碳纳米管网络层、电吸引形成葡萄糖氧化酶层构成工作电极，并整体涂覆聚氨酯外膜，制备了一种柔性葡萄糖传感器。考察了此传感器对葡萄糖的检测性能，以及各层表面形态结构对传感器性能的影响。传感器在0．3V的工作电位下对葡萄糖的线性响应范围是2．0～32．0mmol／L，响应灵敏度为25A·(mmol／L)～·cm，检出限为0．05mmol／L(S／N=3)，且传感器有良好的长期稳定性和抗干扰性，可用于皮下连续血糖监测。关键词表面金属化；柔性传感器；连续；血糖1引言糖尿病是严重威胁人类健康的常见慢性病之一，目前仍无法治愈，

3、但有效的血糖管理可以大幅降低并发症的发生率，提高患者生活质量。连续血糖监测系统(CGMS)的出现J，为血糖监控提供了完整的趋势信息，并能提供高、低血糖的报警功能，能将患者每日指血测量的次数降低到1—2次，甚至于无需指血校准J，是继指血血糖仪之后的又一重要发明。目前，这类传感器通常是以柔性聚合物薄膜为基底，在其上印刷碳电极或溅射金电极，通过电极的层层组装或平面错位排布_4形成电化学三电极体系；或者直接利用极细的金属丝制作J，以金属丝表面的绝缘层隔离工作电极与参比电极，形成二电极体系。但这些方法制作的传感器材料成本高

4、，工艺复杂、规模化程度低，使得这类产品生产成本高，价格昂贵，制约了CGMS系统的推广应用。近年来，仿生学研究发现，在水溶液条件下，多巴胺能发生氧化聚合，在聚合物、金属、陶瓷、玻璃、木材等一系列固体材料表面形成一层超强附着的复合层。而多巴胺的邻苯二酚基团能够对金属产生一定强度的束缚力，且对金属离子具有较强的还原能力，当表面沉积聚多巴胺层的改性材料浸入金属盐溶液中时，复合层从溶液中还原金属阳离子并使之沉积在材料表面，从而实现无电镀的材料表面金属化J。这是一种有别于光刻、丝网印刷、喷印、磁控溅射等技术的有机薄膜表面金属

5、化方法，非常适合用于构建薄膜型电化学电极。本研究利用该技术，在聚酰亚胺(PI)薄膜表面化学沉积一层致密的金层，然后以薄膜两面的金层分别作为工作电极与参比一对电极，构成电化学两电极体系，形成一种单层双面柔性薄膜电极。以此为基础，在设定的工作电极表面电沉积花瓣状铂纳米颗粒作为催化层；在碳纳米管(CNT)的Nation分散液中电泳吸附CNT形成CNT／Nafion网孔结构，作为抗干扰层；并在其上通过电吸附葡萄糖氧化酶，形成酶生化敏感层；最后，在戊二醛中交联固化后涂覆聚氨酯(PU)传质限制层，构成葡萄糖检测传感器。制备的

6、传感器表现出良好的葡萄糖连续检测性能，兼具柔性、微细、长期稳定性好、抗干扰性强的特点，而此制备方法具有原材料成本低，可成板制备，切割成型，易于实现规模化生产等优点，有望应用于低成本皮下连续葡萄糖监测传感器的开发中。2实验部分2．1仪器与试剂CHI660E型电化学工作站(上海辰华公司)；Sirion一100型场发射扫描电镜(荷兰FEI公司)；激光切2015-07-07收稿；2016-02-29接受E—mail：chenyq@zju．edu．cn第4期陈玮等：非图案化法制备柔性连续葡萄糖监测传感器655割机(深圳立华

7、激光公司)。聚酰亚胺(PI)薄膜(Kapton500HN，3M公司)；聚氨酯(PU)、Nation(5％，w／V)、牛血清蛋白(BSA)、多巴胺盐酸盐(Sigma公司)；十八烷基三甲基氯化铵(STAC，上海阿拉丁生化科技股份有限公司)；四氢呋喃(THF)、二甲基甲酰胺(DMF)、抗坏血酸(AA)、尿酸(UA)、醋氨酚(AP)、葡萄糖氧化酶(GOD，200U／mg)、葡萄糖、戊二醛(25％w／V)、氯铂酸、氯金酸、硼氢化钠、醋酸铅、H0(国药集团上海试剂公司)；碳纳米管水性分散液(7％一8％，w／V，中国科学院成都

8、有机化学有限公司)；Tris．HC1(pH8．5)、0．01mol／LPBS缓冲液(武汉博士德生物工程有限公司)；实验用水为去离子水；所有试剂均为分析纯。实验在室温下进行。2．2聚酰亚胺薄膜表面金属化将清洁后的PI薄膜(10am×4cm)浸入多巴胺盐酸盐溶液(2mg／mL，pH8．5)中，室温下缓慢振荡24h，使PI薄膜表面形成一层聚多巴胺(记为PI／DOPA)。将PI／