硅基复合金属氧化物的合成及BA EYER-VILLIGER催化性能的研究.pdf

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1、ＰＴＱ４２６＾ＨｏＯＳＢ？臘渾端ｉ謂Ｉ＇？ｆ柔起錢？Ｉ来播鹽释、＊？．、，＾’導Ｉｐ＾Ｗ￣＿论文＾目：？ｌ桂基复合金属氣化物的合成及ＢＡ…．’Ｐ＾＊、－＾ＦＹＥＲＶ—ＩＬＵ６ＥＲ僅化性能的研究！裂龜墓电：＇工程领域＝－化学工程／ｉｌｌｌ＇＾＾学习方式：０全日制臟□在职攻庚１．ｍ＾＇‘；作者姓名＾：－．，Ｓ撞佳蟲＿，—＿＿；＾ｆＳ学校导师：郑喜明＾＾？ｉ企业导师：王震宇｜｜‘ｔ＊ｔ完成曰期２０１７－０１－１３ｆ：Ｉ＾——独创性声

2、明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的而研究工作和取得，的研究成果除了文中特别加标注和致谢之处外，论文中不包含其他人己经发表或撰写过的研巧成果，也不包含为获得天津工业大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料一。与我同工作的同志对本研究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期年２月２７日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津工化大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津工业大学可Ｗ将学位论文的全部或部分內容编入有关数据库巧行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、

3、汇编Ｗ供查阅和借阅。同意学校向国家有关部口或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：＂签字日期年Ｚ月Ｉ日签字日期：从ｆ年２＾月么日］７ｙ学位论文的主要创新点一－、本文采用溶胶凝胶法和水热合成法制备了铜渗杂的核壳磁ｅｒ－Ｖｉ性介孔桂材料，将其用于非均相Ｂａｅｙｌｌｉｇｅｒ催化氧化反应中，表现出较好的催化性能，，由于材料具有超顺磁性，易分离和可回收利用同时催化剂表现出较好的稳定性。二Ｂａｅｅｒ－Ｖ、非均相ｙｉｌｌｉｇｅｒ催化氧化反应中，铜惨杂的核壳磁性２＋介孔珪材料上孤立的Ｃ

4、ｕ可Ｗ激活丽上的簇基基团，同时也可Ｗ加快苯甲酵与空气的氧化效率，有利于Ｃｒｉｅｇｅｅ中间体的形成，重排反应－－生成醋或内醋，同时材料的核壳壳结构的垂直径向的介孔结构，有利于反应物之间的接触，加快了物质之间的传递，有利于非均相－ＢａｅｙｅｒＶｉｌｌｉｅｒ催化氧化反应的发生。ｇ－ＶＨ、在介孔珪材料上惨杂铁钢双金属进行非均相Ｂａｅｙｅｒｉｌｌｉｇｅｒ傕化氧化反应，介孔插材料具有较大的比表面积，为金属氧化物提供了大量的催化活性位点，同时介孔结构有利于反应物之间的接触，金属铁钥之间的协同作用，由此可促进催化过程高效的进行。摘要一种新型的纳米材

5、料介孔娃材料作为，具有三维立方相的孔道结构、较大的比表面积、、孔体积和可调节的孔径尺寸。基于这些优点，介孔材料在吸附分离催化等领域受到了极大的关注。本文致力于介孔程材料的合成及改性研究，目的－在于合成出非均相ＢａｅｅｒＶｉｌｌｉｅｒ催化氧化反应中的高效催化剂。核壳磁性介孔ｙｇ珪材料经过金属铜纳米颗粒的改性，，提高了材料的催化活性形成垂直径向的孔道结构促进催化剂材料与溶液中有机物分子的接触，加快了非均相－ＢａｅｙｅｒＶｉｌｌｉｇｅｒ催化反应的进行。双金属渗杂的介孔娃材料由于双金属之间具有－ＶＢａｉｌｌｉ协同作用，使得此类催化剂材料在非均相ｅｙｅｒ

6、ｇｅｒ催化氧化反应中表现出较好的催化性能。本文具体研究内容如下：Ｓ１．溶胶凝胶法和水热合成法制备出金属铜纳米颗粒惨杂的核壳磁性介桂ＸＲＤ－、ＴＥＭ、ＹＳＭＮ材料，通过和２吸附脱附等温线表征可Ｗ看出，催化剂材－－料具有核壳壳Ｈ层结构和较大的比表面积和孔体积，金属纳米颗粒分布均匀和超顺磁性的特点，有利于催化活性位点和反应物的充分接触Ｗ及材料的回收利用。从而使催化剂材料在ＢＶ催化氧化反应中表现出较好的催化性能和重复使用性。２．使用低温镜热反应和酸性刻蚀的方法，合成出介孔癌材料，再利用浸溃法制备出双金属铁钥渗杂的介孔種材料ＦｅＭｏ＠ＭＰＳｉ。通过Ｘ

7、ＲＤ、ＳＥＭ、ＴＥＭ和－ＳＢＡ－５材料相比，介孔桂在保持原Ｎ２吸附脱附等温线表征方法可Ｗ得出，与１、来有序三维立体孔道结构的基础上，孔径比表面积和孔体积有所增加，这样提Ｂ－Ｖ供了大量的催化活性位点。同时，在催化氧化反应中，这种介孔结构有利于大分子丽类和醋类物质的进出。铁箱双金属渗杂之后，由于双金属的协同作用，－Ｖ催化氧化反应的速可Ｗ同时激活爾类反应物上幾基碳原子，，加快Ｂ度从而－Ｖ反应中表现出较好的催化反应化能使催化剂材料在Ｂ。关键词ｅｒ－ｅｒ：非均相ＢａｅｙＶｉｌｌｉ催化ｇ；核壳磁性；介孔珪；催化