含氮配体支持的铝、锡主族金属有机化合物的合成与性能研究.pdf

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1、含氮配体支持的铝、锡主族金属有机化合物的合成与性能研究王韦韦2015年1月中图分类号：O621.25+8UDC分类号：540含氮配体支持的铝、锡主族金属有机化合物的合成与性能研究作者姓名王韦韦学院名称化工与环境学院指导教师杨智副教授答辩委员会主席李加荣教授申请学位工学硕士学科专业化学工程与技术学位授予单位北京理工大学论文答辩日期2015年1月SynthesisandPropertiesofAluminum,TinMain-GroupOrganometallicCompoundsContainingN-donorLigandsCandidateName：WeiweiWang

2、SchoolorDepartment：ChemicalEngineeringandEnvironmentFacultyMentor：Dr.ZhiYangChair,ThesisCommittee：Prof.JiarongLiDegreeApplied：MasterofEngineeringMajor：ChemicalEngineeringandTechnologyDegreeby：BeijingInstituteofTechnologyTheDateofDefence：January,2015研究成果声明本人郑重声明：所提交的学位论文是我本人在指导教师的指导下进行的研究工

3、作获得的研究成果。尽我所知，文中除特别标注和致谢的地方外，学位论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得北京理工大学或其它教育机构的学位或证书所使用过的材料。与我一同工作的合作者对此研究工作所做的任何贡献均已在学位论文中作了明确的说明并表示了谢意。特此申明。签名：日期：摘要近年来，金属有机配合物由于其独特的性质和结构及在催化、发光和电磁等领域的潜在应用而引起了化学工作者的广泛关注。含氮配体支持的主族金属有机配合物的合成与结构表征已经成为金属有机化学领域中一个引人注目的研究热点。这些化合物的化学结构丰富多彩，而且在材料科学、工业催化和生命科学领域中都有着十

4、分广泛的应用前景。本论文以硅胺配体和Schiff碱配体为前驱体，合成出3种含氮配体支持的主族金属配合物，并测得了化合物的X-射线单晶衍射的晶体结构。应用核磁共振、红外光谱、元素分析、热重分析和紫外光谱等手段对化合物进行了表征和性质研究。i以大空间位阻的硅胺配体LPH2H2(LPH2=Ph2Si(NDipp)2,Dipp=2,6-Pr2C6H3)为原料与单倍摩尔量的丁基锂反应，得到了单锂盐Ph2Si(LiNDipp)(NHDipp)，然后再与等摩尔的三甲基氯化锡反应，得到了独特的单线型含金属烷基锡的杂三原子化合物1[(η-Ph2SiNDipp)NHDippSnMe3]。进一

5、步研究了两种Schiff碱配体分别与三氢化铝三甲胺的反应，并分别得到两种铝氢化合物，探讨了配合物的晶体结构、稳定性和理化性质。与β-二亚胺的反应类型相比，亚胺Schiff配体得到铝氢化合物的反应原理则完全不同，Schiff碱配体配体中的C=N双键均被还原为C-N单键。这是由于β-二亚胺中C=C与C=N双键的共轭作用不同于此类配体中的C=N双键，在与三氢化铝三甲胺的加成反应中伴随着质子氢的转移。同时，由胺-亚胺配体得到的六元杂环的配合物时伴随着H2的消除，这是因为铝中心上的第二个活泼氢与配体中氮原子上的氢相互作用而来。这一特殊的还原-加成反应能帮助我们很好地来解释这一系列反

6、应的原理,同时，对于研究新型主族金属化合物提供了新的思路和方法。关键词：含氮配体；Schiff碱；铝氢化合物；结构表征；性能研究IAbstractRecently,organometalliccomplexeshaveattractedchemists’attentionbecauseoftheirexcellentproprieties,glamorousstructuresandextensiveapplicationinthecatalysis，luminescence,electromagneticandsoon.Synthesisandstructuralcha

7、racterizationofmaingrouporganometalliccompoundscontainingN-donorligandsremainsahottopicinorganometallicchemistry．Thisisduetotheirrichstructuraldiversity,theirpotentialapplicationsinindustrialcatalyticsystems，biochemicalsystemsandmaterialscience.Threeorganometallicco