Cu-Ce改性USY分子筛的低温NH3-SCR性能的研究.pdf

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1、NH3-SCRPerformanceoverCu··CeModifiedUSYZeolitesatLowTemperatureAdissertationsubmittedtoZhejiangUniversityinpartialfulfillmentoftherequirementforthedegreeofMasterByHaipengYangSupervisedbyProfessorRenxianZhouInstituteofCatalysis，DepartmentofChemistryZHEJIANGUNIVERSITYHan

2、gzhou，ER．ChinaJanuary2014浙江大学研究生学位论文独创性栅㈣Y250㈣8012攀本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得逝姿太堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：栖淹榉签字日期：卫JL卜年口弓月口7日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解逝姿态堂有权保留并向国家有关部门或机构

3、送交本论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权堂姿太堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索和传播，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)学位论文作者签名：杨淹月盼导师签名：签字日期：21￡}年哆月1日签字日期：矽f婶年弓一日致谢本论文的完成凝聚了许多人的心血，因此在这里，我要对所有给予我帮助的人表示诚挚的感谢。首先，要特别感谢我的导师周仁贤教授。感谢周老师在学业上对我的细致耐心的指导，从论文的立题、研究方案的确定、实验过程中的指导到数据结果的分析，周老师

4、以他渊博的知识和严谨的治学态度始终认真负责地给予我指导，帮助我解决研究过程中遇到的各种问题，并使我学会正确的思考和总结，在科学研究的过程中得到知识的增长和科研能力的提升。同时感谢周老师对我生活中无微不至的关怀，在我攻读硕士学位期间，周老师积极乐观的生活态度以及乐于助人的精神给我留下了十分深刻的印象，并深深的影响了我。在此，谨以此文向周老师表达我最崇高的敬意和最诚挚的感谢!同时，非常感谢催化研究所郑小明老师、楼辉老师、王勇老师、侯昭胤老师、肖丰收老师、陆维敏老师、费金华老师、陈敏老师、毛建新老师、陈平老师、孟祥举老师和黄丽丽老师在实验

5、过程中对我的亲切指导以及耐心帮助。特别感谢课题组已顺利毕业的左树锋博士、黄琴琴博士、赵波博士、王秋艳博士、李光凤博士、李静博士、孙翠枝硕士、薛晓敏硕士、韩玉惜硕士、孟中华硕士等师兄师姐以及在读的林嗣煜博士、杨鹏博士、杨林颜博士、阳雪博士、姜水燕硕士、杨姗姗硕士、石智男硕士和郭晓琳以及王俊丽同学一直以来在实验和日常生活中对我的热-t3帮助和亲切关怀。此外，感谢我的室友向洪文、唐寅、李明道，他们的陪伴给我的硕士生涯带来了无数的感动与欢乐。感谢催化所的王卉博士、杨琦博士、李香香同学以及所有关心和帮助过我的同学。特别感谢我的父母及亲友，他们

6、的默默付出，他们的支持与鼓励，他们的包容与关怀，永远是我努力拼搏的动力!最后，感谢浙江省重点科技创新团队计划资助项目资助。杨海鹏2014年01月IV摘要氮氧化物烈Ox)是引起光化学烟雾、酸雨和温室效应等一系列环境问题的主要污染物，随着机动车数量的增加和工业的迅速发展，NO。排放量日益增多，必将引起生态和环境的严重恶化。因而，消除NO。污染问题已刻不容缓。目前，消除NOx污染的主导技术是NH3的选择性催化还原CNH3．SCR)，其关键是选择性能优异的催化剂，这将决定整个催化反应体系的成败。Cu基分子筛催化剂因其优异的低温活性、N2选择

7、性和宽的活性温度窗口在SCR研究领域受到广泛关注，一直被认为是最具实际应用前景的脱硝催化剂。本文从研究不同Cu改性分子筛催化剂的NH3．SCR性能着手，选择综合性能优异的Cu．USY催化剂，在此基础上系统地研究了铜负载量对Cu．USY催化剂的NH3．SCR性能的影响。为进一步改善Cu．USY催化剂的低温活性和拓宽其活性温度窗口，研究了Ce添加量对Cu．USY催化剂的NH3．SCR性能的影响。最后探讨了催化剂的高温水热稳定性以及抗S性能。通过N2吸附．脱附、XRD'、H2一TPR、XPS、CO红外吸附和In．sireFTIR等手段对催

8、化剂的物理化学性质进行了表征分析，主要得到以下结论：1．研究了不同Cu．zeolite催化剂的NH3．SCR性能。结果表明，5Cu．ZSM．5和5Cu-beta(40)具有良好的低温SCR活性，且具有较宽的NO转化温度窗口(170"-