新型高效光催化材料的模板法制备及其性能研究.pdf

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1、学校代码：10286分类号：TN304.2密级：公开UDC：502学号：169187新型高效光催化材料的模板法制备及其性能研究研究生姓名：赵硕导师姓名：张一卫教授申请学位类别工学博士学位授予单位东南大学一级学科名称化学工程与技术论文答辩日期2018年08月25日二级学科名称应用化学学位授予日期20年月日答辩委员会主席王德才教授评阅人2018年08月25日博士学位论文新型高效光催化材料的模板法制备及其性能研究专业名称：化学工程与技术研究生姓名：赵硕导师姓名：张一卫教授PREPARATIONOFPHOTOCATALYSTSWIT

2、HNOVELMORPHOLOGIESANDADVANCEDPROPERTIESBYTEMPLATEMETHODADissertationSubmittedtoSoutheastUniversityFortheAcademicDegreeofDoctorofEngineeringBYZHAOShuoSupervisedbyProfessorZHANGYiweiSchoolofChemistryandChemicalEngineeringSoutheastUniversityAugust2018东南大学学位论文独创性声明本人声明

3、所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得东南大学或其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。研究生签名：日期：东南大学学位论文使用授权声明东南大学、中国科学技术信息研究所、国家图书馆、《中国学术期刊（光盘版）》电子杂志社有限公司、万方数据电子出版社、北京万方数据股份有限公司有权保留本人所送交学位论文的复印件和电子文档

4、，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存论文。本人电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。除在保密期内的保密论文外，允许论文被查阅和借阅，可以公布（包括以电子信息形式刊登）论文的全部内容或中、英文摘要等部分内容。论文的公布（包括以电子信息形式刊登）授权东南大学研究生院办理。研究生签名：导师签名：日期：摘要摘要随着经济社会的快速发展，能源短缺和环境污染问题日渐突出，严重影响了人类的生存和发展。太阳能作为一种清洁且可再生能源是代替传统能源的最佳新型能源。半导体光催化技术可以利用太阳能分解水制氢气、降解环境中的污染物和还原二氧化碳，在

5、环境污染治理和解决能源危机方面有广阔的应用前景。但是，传统的半导体材料（TiO2、ZnO等）存在光响应范围窄和光生电子-空穴对分离效率低等缺点，使得半导体光催化技术很难在实际中得到应用。因此，通过调控和优化传统半导体材料的微观结构，设计和制备出光催化活性优异的新型光催化材料是当今光催化领域的研究热点。本论文从改善和提高光响应范围和光生电子-空穴分离率出发，以模板法制备新型高效光催化材料，并对其光催化分解水制氢和降解有机污染物的性能进行研究。考察模板剂种类和用量对光催化材料的结构和催化性能的影响。采用X射线粉末衍射、X射线光电

6、子能谱、场发射扫描电子显微镜、透射电子显微镜、傅里叶变换红外光谱、紫外-可见漫反射光谱、N2-吸附脱附和荧光光谱等手段对材料的结构进行表征，研究了材料在光分解水制氢和降解有机污染物反应中的性能以及光催化材料的结构与反应性能之间的构效关系，并对可能的光催化机理进行了探讨。具体的研究结果如下：(1)新型ZnO材料的模板法制备及其光催化性能研究以咪唑型离子液体1-甲基-3-[3'-（三甲氧基硅烷）丙基]咪唑氯盐（1-methyl-3-[3'-(trimethoxysilyl)propyl]imidazoliumchloride）为

7、模板剂，醋酸锌为前驱体，一步水热法制备了蝴蝶结状ZnO光催化材料。考察了模板剂种类、用量和焙烧气氛对ZnO材料结构和性能的影响。ZnO材料的光催化性能通过降解水溶液中的亚甲基蓝（MB）、甲基橙（MO）和罗丹明B（RhB）来研究。结果表明：所制备的ZnO材料为长约1μm的蝴蝶结状的微棒。根据离子液体的自组装作用，提出了其可能的形成机理。通过光催化反应结果可知，所制备的ZnO-2.6N降解亚甲基蓝的效率要高于降解其他染料溶液。另外，空气下焙烧得到的ZnO光催化材料的降解效率高于氮气气氛下焙烧得到的ZnO材料的降解效率，这主要与其

8、较大的比表面积、较低的光生电子-空穴对的复合率和较窄的禁带宽度有关。通过活性基团捕获实验表明超氧自由基是ZnO光催化材料降解亚甲基蓝反应中的主要活性物种。(2)新型BiOCl材料的模板法制备及其光催化性能研究以聚（烯丙胺盐酸盐）为Cl源和模板剂，硝酸铋为Bi源，一步溶剂热法制备出一系列新型