新型光催化功能材料体系的设计、制备及性能研究

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1、ＴＩＡＮＵＩＭＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ中国第－臟代大学ＦＯＵＮＤＥＤＩＮ１８９５博士学位论文ＭＭ瞧ｆｌＪＢＭ一级学科ａ学：学科专业：高分子化学与物理作者姓名：黄冠博指导教师：天津大学研究生院２０１７年５月新型光催化功能材料体系的设计、制备及性能研究ResearchonDesign,FabricationandPerformanceofNovelFunctionalMaterialsUsedforPhotocatalysis一级学科：化学学科专业：高分子化学与物理作者姓名：黄冠博指导教师：高建平天津大学理学院2017年5月

2、摘要本文首先对光催化的基本概念和国内外研究进展进行了介绍，并对近来受到广泛关注的石墨烯材料的基本特性和用途，特别是在光催化领域的应用研究进展进行了系统梳理，在对光子晶体的概念进行简要介绍的基础上，总结了光子材料在光催化领域的应用研究成果。此后，本文分别以石墨烯基材料和高分子-无机复合材料为线索，以光催化为应用导向，设计并制备了若干功能材料体系，研究了它们在光催化领域的应用和性能。一、在室温条件下通过Fe2+盐和氧化石墨烯的氧化还原反应在还原氧化石墨烯（rGO）表面负载了β-FeOOH光催化剂。该体系成功应用于可见光催化水解制氢反应，相同条件下氢气产生量为30μmol·g

3、−1，远大于只生成痕量氢气的纯FeOOH光催化剂；以偶氮染料甲基橙作为模拟水污染物，上述光催化剂体系，在3h内完成污染物的降解和污水的脱色，亦取得了较好的光催化效果。二、通过水热合成的方法方便、环保地制备了Cu2MoS4@rGO光催化剂体系。该催化剂体系较无rGO的样品相比，对可见光的吸收利用效能有显著的提升，产氢量是纯Cu2MoS4的5倍，并且对几种常用的牺牲剂都有良好的适用性。三、由于发现rGO负载的光催化剂体系在多次循环使用中存在易损耗的问题，因此本文尝试将光催化剂负载于天然大分子壳聚糖中，以利于回收再利用。该体系回收再生极为便利，且经过连续10次循环实验后仍保持

4、了稳定的光催化性能。四、利用本课题组已有的技术路线，构建了壳聚糖反蛋白石结构薄膜光子晶体，在研究其化学响应性能的基础上，在其中负载了CdS光催化剂。光子晶体结构的引入有效提升了光催化剂对入射光的利用效率，催化产氢量较普通壳聚糖负载的体系提升了15%。五、将凝胶载体的材料更换为对可见光完全透明的丙烯酰胺-丙烯酸共聚物，并使载体材料光子晶体禁带与光催化剂的光吸收谱相匹配，实现了光催化性能30%的显著提升，并且催化剂体系具有良好的循环使用性能。此外，还探索了这类催化剂载体在硼氢化钠水解制氢反应中的应用，实现了大量、稳定可控的氢气释放过程，收到了良好效果。关键词：石墨烯，水凝胶

5、，光子晶体，光催化，氢能，水污染IABSTRACTThisthesisbeginswiththeintroductionofthebasicconceptandresearchprogressofphotocatalysis.Thepropertiesandapplications(especiallyforphotocatalysis)ofnewlydiscoveredgraphenematerials,whichreceivedtremendousresearchinterests,weresystematicallyconcluded.Besides,thebas

6、icconceptofphotoniccrystalwasgivenandalsotheutilizationofphotonicmaterialsinphotocatalysiswassummarized.Afterthat,severalmaterialsystemsbasedongrapheneorpolymer-inorganiccompositeweredesignedandfabricated.Theirapplicationsandperformancesinphotocalysisdomainwereinvestigated.(i)Atroomtempe

7、rature,β-FeOOHphotocatalystwasloadedonreducedgrapheneoxide(rGO)sheetsthoughtheredoxreactionbetweenFe(II)saltandgrapheneoxide.Theresultcompositewassuccessfullyappliedinthephotocatalytichydrogengenerationreactioninwaterandgave30μmol·g−1hydrogenyield.ThepureFeOOHphotocatalys