矿物光生电子介导微生物对铀价态转变的研究.pdf

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1、矿物光生电子介导微生物对铀价态转变的研究2013宗美荣硕士环境科学与工程董发勤ClassifiedIndex:X591U.D.C:504SouthwestUniversityofScienceandTechnologyMasterDegreeThesisResearchofUraniumValenceTransitionEffectbyMineralPhoto-generatedElectronMediatedMicrobialGrade:2013Candidate:ZongMeirongAcademicDe

2、greeAppliedfor:MasterDegreeSpeciality:EnvironmentalScienceandEngineeringSupervisor:DongFaqinMay20,2016独创性声明本人声明所呈交的论文巧我个人在导师指导下进行的研究工作巧取得的研己成果，，论文中不包含其化人。尽我所知除了文中特别加Ｗ标注和霉谢的地方外己经发表或撰写过的研巧成果，也不包含为获巧西南科技大巧或巧它教育机构的？学位或化书而使用过的材料。与我同工作的同志对本研巧所做的任何巧献均已巧论

3、文中作了明确的说明并表示了谢意。：：曰期ｇ签名琢美絮知峰（马ｔ司关于论文使用和授权的说明，目Ｐ本人完全了解西南科技大学有关保留、使用学位论文的规定；学校有权：保巧学位论文的复印件，允许该论文被查阅和借间学校可Ｗ公布该论义的全部Ｌ。或部分内容－可：Ａ采用影印、缩印或其他复制手段保征论丈（保密的学位论文在解密后应遵守此规巧）：美：曰期１签名：琢美專导师签名＞存叫Ｉ司西南科技大学硕士研究生学位论文第I页摘要铀是一种具有放射性的金属元素，其中U(VI)可溶性较强，其毒性高于其他价态，半

4、导体材料经光催化产生的具有还原作用的自由电子可将高价态铀还原。自由电子稳定性能差，微生物可作为电子转移中间体，进而提高光生电子的还原效率。本论文首先对中国西部某铀矿区进行了地表水样品的采集与分析。地表水中铀浓度最高可达72.2mg/L。地表水中，实验室可培养细菌的总量为346.4×10cfu/g～6.37×10cfu/g，优势菌种经鉴定主要为戴尔福特菌属、嗜酸菌属、不动细菌属和考克氏菌属。论文中采用了电化学循环伏安法分析铀酰溶液中U(VI)价电子转移。结果显示，U(VI)在钠盐溶液中分两步还原位U(IV)，U

5、(IV)/U(VI)的转化过程为扩散控制。通过恒电位还原可使溶液中的U(VI)结晶沉积，主要以固态UO2和(UO2)6O2(OH)8·6H2O(水铀矿)附着在工作电极上。单室光催化反应池、开路电位条件下，涂有二氧化钛的FTO导电玻璃作为光催化电极，在氙灯光催化时能够产生光电流，且电流的大小与光强度成正比。光催化反应4h，溶液中U(VI)的含量降低了58%，同时半导体矿物电极上有紫黑色的UO2生成。矿物光电子介导微生物对铀价态转变的研究为双室电化学体系。研究结果表明，光催化半导体矿物产生的电子可以有效还原氧化亚

6、铁硫杆菌的代谢产物Fe(III)，进而为氧化亚铁硫杆菌生长提供能源，即微生物可以间接利用半导体矿物产生的电子。对比分析了光催化、考克氏菌单独作用和矿物光生电子介导考克氏菌对U(VI)的还原效率。结果显示，在光照条件下U(VI)还原率20%，对数-稳定期的考克氏菌对U(VI)还原效率为26%，矿物光生电子介导考克氏菌对U(VI)的还原效率为56%。微生物的加入提高了光生电子的还原效率，两者对于U(VI)还原具有协同作用。光催化半导体矿物协同微生物对于高价态重金属的处理是一种环保、可持续的方法。本论文的研究在于为

7、一种新型的高价态高毒性金属的处理方法提供一定的理论依据。关键词：U(VI)；电化学；矿物光生电子；微生物西南科技大学硕士研究生学位论文第II页AbstractUraniumisaradioactiveandsolubleelement,thetoxicityofU(VI)issignificantlyhigherthantheothervalence.Semiconductormaterialscangeneratereducingelectronsonthebasisofphotocatalytic,wit

8、hwhichthehighvalencecloudreducedtolowvalence.While,freeelectronichasapoorstabilityandmicro-organismscanbeusedasanintermediateelectrontransfertoimprovetheefficiencyofphoto-electron.Inthispaper,surfacewa