沸石矿物对铀尾矿的固化及阻滞机理研究.pdf

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1、沸石矿物对铀尾矿的固化及阻滞机理研究与光催化性能及机理研究2013胡小强硕士材料科学与工程彭同江教授独创性声明本人声明所呈交的论文是我个人在导师指导下进行的研究王作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人己经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得西南科技乂学或其－它教巧机构的学位或证书而使用过的材料－。与我巧工作的同志对本硏究所做的任何贡献均己在论文中作了明确的说明并表示了谢意。、签名占．主：刮小巧円期：如勺关于论文使用和授权的说明本人克全了解晒南科技大学有关保留、使用学位

2、论文的规定，目学校有权保留学位论文的复印件，允许鼓论文被查阅和借阅：学校可封公布该论义的全部或部分内容，可Ｗ采用影印、缩印或其他复制乎段保存论文。（保密的学位论文在解密后应遵守此规定）签名、：导师签名部少接：ｎ期：心／以冰ｊClassifiedIndex:X591U.D.C:620SouthwestUniversityofScienceandTechnologyMasterDegreeThesisResearchonsolidificationandblockingmechanismoftheuraniummilltaili

3、ngsbyzeolitemineralsGrade:2013Candidate:HuXiaoqiangAcademicDegreeAppliedfor:MasterSpeciality:MaterialsScienceandEngineeringSupervisor:Prof.PengTongjiangApril.11,2016西南科技大学硕士研究生学位论文第I页摘要铀尾矿含大量寿命长且毒性高的放射性核素（如U、Th等），是长期潜伏的放射性污染源，铀尾矿的堆放及处理措施不当将会给人类健康和生态环境带来了严重的危害。沸石矿物具有良好的吸附性和热稳定

4、性，是处置铀尾矿的优良固化基材。本文以Na2SiO3∙9H2O、NaAlO2和NaOH为原料，在常压开放水体系中合成了NaA沸石和羟基方钠石；研究了A沸石和方钠石对模拟核素Cs的去除效果；并对铀尾矿的理化属性进行了研究，制备了沸石矿物/铀尾矿复合体，通过模拟地下水弱酸和弱碱环境，研究了沸石矿物/铀尾矿复合体中U、Sr和Mn元素的抗浸出性能，揭示了沸石矿物对铀尾矿的固化及阻滞机理。研究结果表明：采用水浴合成法，优化合成NaA沸石的最佳条件为：Na2O/SiO2摩尔比为2.0，晶化温度为T=80℃，晶化时间为t=10h；合成羟基方钠石的最佳条件为：N

5、a2O/SiO2摩尔比为4.0，晶化温度为T=90℃，晶化时间为t=12h。Na2O/SiO2摩尔比对合成产物的骨架类型和纯度的影响较晶化温度和晶化时间大。羟基方钠石的形成主要经历了四个阶段：①无定形钠铝硅酸盐聚合阶段（5~10min），②NaA沸石成核阶段（30~40min），③NaA沸石和羟基方钠石协同生长阶段（1~3h），④NaA沸石转变为羟基方钠石阶段（4~10h）；羟基方钠石的生长消耗了液相中的Si和Al，生长符合液相转变机制。骨架稳定性差和结构能量更高是NaA沸石转变成羟基方钠石的本质原因。在合成NaA沸石（或羟基方钠石）的过程中产生

6、杂晶NaX沸石和羟基方钠石（或NaA沸石）主要取决于它们具有相似的骨架结构和相近的结构总能量。采用水浴合成法，优化合成含CsA沸石的最佳条件为：初始Cs浓度c=3.0at.%、晶化温度T=80℃和晶化时间t=10h；优化合成含Cs方钠石的最佳条件为：初始Cs浓度c=2.9at.%、晶化温度T=90℃和晶化时间t=12h；Cs掺杂进A沸石和方钠石晶格导致两者的衍射峰强度降低，Cs掺杂A沸石晶格导致晶格常数增大，而掺杂进方钠石晶格致使晶格常数减小。在不同反应条+件下，A沸石和方钠石对Cs的去除率均达到86%以上，优化条件下可分别达97.95%和96.

7、88%，方钠石的去除效果略差于Ａ沸石。铀尾矿样品的化学组成主要为SiO2、Al2O3、K2O等，其中SiO2和Al2O3的含量分别为74.71%和13.12%；样品经消解后测得U、Sr和Mn含量分别西南科技大学硕士研究生学位论文第II页为30.4μg/g、122μg/g和523μg/g；样品的物相组成主要为钠长石、石英、二水石膏和微斜长石等。A沸石和方钠石对铀尾矿均具有良好的固化和封闭作用，但方钠石对铀尾矿的固化和封闭作用较A沸石佳。沸石矿物/铀尾矿复合体中U、Sr和Mn元素的浸出量均随pH值和浸出时间的增加而降低，在浸出时间为21天时维持在一个

8、较小且稳定的数值，相比较A沸石/铀尾矿复合体，方钠石/铀尾矿复合体中U和Mn的浸出量更低，Sr的浸出量相差不大，抗浸出性能强。关键词：沸