稳定金属有机骨架材料的合成与功能应用研究.pdf

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1、Ｉ夺爵許＾據东大赛。ＵｎｉｖｅｒｓｉｔｙｏｆＳｃｉｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｌｏｇｙｏｆＣｈｉｎａ，曼敦硕±字位论又．．Ｖ’酿；．調＾＇．：：Ｉ：：■立．ｃ．稔灸全属有机晋杂材料论文题目的合成与功能应用研完胡应立作者姓名尤＾化学学科专业（工海尤教投导师姓名二Ｑ—六年Ａ月完成时间■ｊ中逸种《技术夫缘硕±学位论文稳定金属有抗骨架材料的合成与功能应用研究作者姓名：胡应立学科专业：无机化学导师姓

2、名：江海龙教授完成时间二〇—：六年五月五日ＵｎｉｉｌｉｉｖｅｒｓｔｙｏｆＳｃｅｎｃｅａｎｄＴｅｃｈｎｏｏｇｙｏｆＣｈｎａＡ’ｄｉｓｓｅｒｔａｔｉｏｎｆｏｒｍａｓｔｅｒｓｄｅｒｅｅｇ磯ＳｎｔｈｅｓｉｓａｎｄＦｕｎｃｔｉｏｎａｌｙＡｌｉｃａｔｉｏｎｓｏｆＳｔａｂｌｅｐｐ－ａｎＭｅｔａｌＯｒｇｉｃＦｒａｍｅｗｏｒｋｓ’Ａｕ化ｏｒｓＮａｍｅＹｉｎｌｉＨｕ；ｇｓｐｅｃｉａｌｉｔｙ：ＩｎｏｒｇａｎｉｃＣｈｅｍｉｓ化ｙｅｒｖ－ｉｏｆａｉｉａＳｕｐ

3、ｓｏｒ：Ｐｒ．ＨＬｏｎｇＪｎｇ＂＊＾Ｆｉｎｉｓｈｅｄｔｉｍｅ：Ｍａｙ５，２０１６中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研巧工作所取得的成果。除己特别加Ｗ标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人己经发表或撰写过的研究成果＾。与我同工作的同志对本研巧所做的贡献均己在论文中作了明确的说明。〇。达签字日期６＇作者签名：铺反；公瓜）中国科学技术大学学位论文授权使用声明一作为中请学位的条件么，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学

4、拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部口或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可Ｗ将学位论文编入《中国学位论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可Ｗ采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内一致容相。保密的学位论文在解密后也遵守此规定。＂ｎＲ公开□保密（年）＿＿＿＿入Ｌｉ作者签名：朔ｆｅ导师签名：ｙ气．〇〇ｋ＇ｋ签字日期；２）ｉ．０＾．签字日期；心ｌ］摘要金属有机骨架材料

5、（ＭＯＦｓ），也称多孔配位聚合物（ＰＣＰｓ），在近二十年一类非常热口的多孔材料来已成为。这不仅是由于其很好的结构可剪裁性、多样性及超高的比表面积，而且源于其在不同领域的潜在应用，比如气体储存与分离，传感，催化，药物输运等等。然而，ＭＯＦｓ稳定性问题被认为是限制一ＭＯＦ一其实际应用的最主要障碍之。针对大多数ｓ在空气中或水中不稳定这重要科学问题，本论文主要围绕ＭＯＦｓ的稳定性来开展相关研巧工作。１．后合成修饰提高ＭＯＦｓ的湿气／水稳定性一种通过简单的气相沉积法将超薄疏水Ｓ层我们开发了ＰＤＭ修

6、饰到ＭＯＦｓ表面的策略来增强ＭＯＦｓ的表面疏水性，有效阻隔水分子进入ＭＯＦｓ的骨架，从而増强其水／湿气稳定性，ＰＤＭ。相比于其它的后修饰方法Ｓ包覆法不仅简单、，而且在保持ＭＯＦｓ多孔性方面展现了巨大的优越性，普适性好。值得指出的是ＰＤＭＳ包覆ＭＯＦｓ在大大改善ＭＯＦｓ水／湿气稳定性的同时，很好地保持了其原，比表面积及底物可接触的催化活性位点有的多孔性，这是其它己报道的方法很难做到的一。这样个简单通用的策略将为湿气／水不稳定的ＭＯＦｓ或ＭＯＦ一条新的途径复合物进入实际应用开辟。２Ｚｎ－

7、ＩＩＭＯＦ及．理性设计合成稳定（）其在巧光传感中的应用我们根据软硬酸碱理论，基于簇酸根与Ｚｎａｉ）有利于形成单晶而咪嗤氮与ＺｎＵ一易于构筑稳定配位键，使用个既包含綾基又含有四性基团的有机配体合（）一－ＵＳＴＣ－７ＭＯＦ在Ｈ＝－成了个异常稳定的ＺｎリＩ）ＭＯＦ，命名为。该ｐ２１２的水ＵＳＴＣ－７溶液及各种沸腾溶剂中均能稳定存在。值得注意的是，在不同的硝基爆炸物中，在巧光上展现了对苦味酸（ＰＡ）特别的高选择性和灵敏性，其癸光萍灭机制可能是由电子转移－、能量转移、静电相互作用（ＰＡ分子和ＵＳＴ

8、Ｃ７配体上Ｎ原子之间）Ｈ者共同作用的结果。３－．稳定ＭＯＦ（ＭＬｌＯｌ）功能修饰与在Ｃ〇应用２捕集中的我们确立了＾个简便的用不同烧基胺对Ｍ１レ１０１后合成修饰的方法。将烧ｍ、上基胺配位到暴露的Ｃｒ中屯，提供了与Ｃ化之间新的作用位点和强相互作（）－化从而显著增强了Ｍ止１０１在低压下的Ｃ〇２吸附，同时降低了其化吸附量。－－基于最优化的