功能性离子液体催化正己烷异构化的反应行为【文献综述】

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1、毕业设计文献综述化学工程与工艺功能性离子液体催化正己烷异构化的反应行为1前言炼油厂和石油化工厂副产大量的的烷烃。目前烷烃的利用率还很低，因此大量过剩、低价值的烷烃的化工利用已经成为石化企业急需解决的问题之一。在诸多烷烃利用方案中，正己烷的异构反应及其工艺过程越来越受到重视。高效、稳定的催化剂在正己烷异构化反应过程中起到了关键的作用。因此，催化剂的开发和优化一直是异正己烷异构化反应研究的核心内容。近年来，功能化离子液体已经成为研究中的热点。当离子液体的阳离子引入一种烷基磺酸基团时，离子液体就成为酸性离子液体。酸性离子液体同时拥有液体酸的高密度反应活性和固体酸的不挥发性，加之其结构和酸性的可调变

2、性，具有取代传统工业酸催化材料的潜力。而近年来，绿色化学与环境友好化学逐渐成为人们关心的热点，它要求从源头上防止和控制污染的产生。绿色化学的核心问题是研究新反应体系，寻找新的化学原料，探索新反应条件等。室温离子液体作为一种相对环境友好的溶剂和催化剂在化学反应中发挥了独特的作用。本论文的目的在于以吡啶、对甲苯磺酸、浓硫酸、环己烷、甲醇、乙醚等原料合成几种SO3H—型功能化离子液体。然后用此类离子液体催化正己烷异构化反应，观察其反应效果，为将来进一步研究作准备。92主题2.1常规催化剂2.1烷烃异构化反应的传统催化剂2.1.1复合离子液体催化剂　在有氮气保护的情况下,将盐酸三乙基铵溶于正庚烷中,

3、并加入无水三氯化铝,使之均匀混合后，生成常规的氯铝酸离子液体,在合成的过程同时中加入一定量的铜盐,从而制备出具有铝和铜双重阴离子配位中心的复合型离子液体。与经过改性的氯铝酸离子液体相同,复合离子液体的阳离子组成主要是以Et3NH+的形式存在,同时两者的催化烷基化的选择性也比较相似,这也恰好证明了复合型离子液体催化剂的主要活性中心不在于阳离子,而是在于阴离子。对于阴离子而言,复合离子液体相比于常规氯铝酸离子液体要复杂得多,其与改性的氯铝酸离子液体类似,但阴离子的含量不同。2.1.2氯铝酸离子液体化剂离子液体的阴、阳离子分别由无水AlCl3和Et3NHCl提供,在洁净三口烧瓶中将Et3NHCl溶

4、于足量的庚烷中并搅拌,在搅拌过程中分批快速加入所需比例AlCl3,并在室温下搅拌30min。其后将温度升为80℃,在此温度下连续搅拌3.0h～4.0h,形成离子液体。冷却后,将液体移至分液漏斗中分离,上层为保护溶剂庚烷;下层为离子液体,显浅棕色。离子液体极易与水反应生成白色烟雾,收集后需在干燥器内保存。改变AlCl3和Et3NHCl的配比可以合成具有不同阴离子结构的离子液体。随着无水AlCl3量的增加,不仅有AlCl4-阴离子形成,也会进一步生成Al2Cl7-、Al3Cl10-等新的阴离子,使离子液体显示不同的酸性。2.1.3分子筛9分子筛是一类具有分子大小孔径的硅铝酸盐体系，在烷烃异构化反

5、应中以质子酸形式发生作用，其典型特点之一是他独特的孔道结构，沸石分子筛催化剂活性高，具有择形催化作用，并且催化剂无腐蚀、无污染、抗毒化能力强。因此该系列催化剂一经出现立即引起了研究者们的关注。张宏宇采用固定床反应器，研究了NaY和β分子筛在离子交换前后，对烷烃异构化反应的影响。实验结果表明，NaY和β分子筛只有在200℃以上才显示活性，而NaY分子筛经过HCL和NH4NO3溶液离子交换后，在80℃就显现出较高的活性。2.1.4负载硫酸盐催化剂热稳定性良好的负载硫酸盐是一种用途较广泛的的固体酸，许多金属硫酸盐经焙烧后可产生相当数量的中等强度的酸中心。特别是负载型Ni基催化剂，异构化反应活性和异

6、构化产物的选择性均较高，产物支链度较低。近期，苏德香等以混合C4为原料，采用固定床板反应器，该负载金属硫酸盐催化剂在混合烷烃异构化反应中显示出良好的催化性能。2.1.5离子交换树脂催化剂在常压气液相反系统中，强酸性阳离子交换树脂催化剂表现出较高的烷烃异构化活性。Yoon等采用固定床反应器，研究了异丁烯在阳离子交换树脂催化下的液相异构化反应。实验结果表明，低空速、低浓度的烷烃和高酸量的催化剂有利于三聚体的生成。综合上述可知，烷烃异构化的方法众多，而且都有了很大的进步和发展。烷烃异构化反应是一个典型的酸催化反应，为使工艺更加完善，需要建立催化剂的酸性性质与目标产物选择性的对应关系，延长催化剂的使

7、用寿命，寻求简便的再生方法。而功能性离子液体作为一种新型的反应介质，将其利用到烷烃异构化反应中，不但能够对离子液体催化烷烃异构化工艺有所突破，而且对离子液体体系中化学反应特性和异构化过程有更加深入地理解。离子液体作为一种相对环境友好的溶剂和催化剂，具有许多独特的性质。近几年来，离子液体作为一种绿色溶剂和催化剂的载体在催化和有机反应过程中发挥了独特的作用。而功能性离子液体的研究更成为新的热点，2.2离子液体的发