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1、242.1化声世界986年活、分布的调变性炭孔径’(中邱发札汪怡季赵明英吕绍洁国仲赞院成都有机化学研究所)’)一泛地用于活性炭作为催化剂和催化剂的载体被表1硫化氢的氧化和徽孔孔径的关系。用活性炭制成,许多催化反应中的催化剂其活性与活性炭种类F一F艺F3F.F。活性炭结构之间的关系是非常复杂的。从Arhenitlsk一一玲RT来看,比表面积(米即克)6砂拟0.2760139872060:宝129方程Be催化剂影响频率因子B及话3盛呀86132.生31.723.汤12.8。催化活性(克硫八o目J.化能活性炭的有效比表面与单位面积上的活性络合克;舌性炭),B的大小.....物数量之积影响频率因
2、子;而活性炭表面吸总孔隙率(孔率/克)0压403404703100,附性,直径80入以上徽孔表48.714.94.92.77.巨能表面上的各种络合物以及表面仁的自由从数面积(米2/克),。,量等都会给活化能带来影响[l]从另一方面考虑要微孑L表426.2375298.5626.3572.石1的,矗默岩弩使多相催化反应进行反应物必须扩散进入固体催化直径35~即盖微孔表205。...412,018669289828剂中反应产物必须扩散出去才能维持反应的正常进i可积(米2/克)行。催化剂的孔隙结构对这种扩散过程有极大的衫Lu活性炭;响,在,路那(Le皿)反应受内扩散控制时一级反应对园柱形孔模塑
3、F—l用泥煤制焦炭经水燕汽活化的;活性炭,:—的催化剂从理论推导出单颗粒催化剂的反应速度[2J几油焦炭经水燕汽活化的活性炭;F3—;·,一.·褐煤焦炭经水蒸汽活化的活性炭,h(h)“,—F;顺粒炭经水燕汽活化的活性炭;、—。抨fs脱脂骨经水燕汽活化的活性炭式中::;:;:口浓—S.催化剂外表面积Q孔隙率c.孔,,h一L;的反应可用资料[3j提出的方法进行估算选择合理;D:;r:;度扩散系数平均孔半径漂的孔径分布。但如何使活性炭达到所需要的孔径分布、e卜一e一血呢?活性炭孔径分布是随制造活性炭的原料反应条L::tanhh)二孔长度(eh十e一七。件及对活性炭的不同处理条件等而改变的本文从这
4、,三二方面对,从(1)式可知催化剂活性(即反应速度)与孔隙结孔径分布的影响进行研究以寻找其变化的、。,,构(Qr表征)是有极大关系的活性炭具有丰富的孔规}}从而为合理选择活性炭的孔径分布提供一些依,。.隙,从而具有大的比表而有利于反应的进行据,从上述分析可知对某一催化反应用活性炭制成、,一实验装里及浦定方法的催化剂时除了对活性炭的表面性质如表面氧化物.种类、自由基数量等进行合理选择外,选择合适的孔径1实验装皿一分布以改善催化剂的活性和选择性是必要的。资料[3]以煤等为原料制造的活性炭,经过粉碎混合一成,一一一。、提出了孔径分布合理选择的一些原则可解释许多实型烘干碳化活化等过程其碳化活化过
5、程是在转。。验结果如Swinarski等[4J指出在硫化氢的氧化反动的反应管中进行的整个过程的温度和加入水蒸汽,。应中氧化活性与由孔直径3。~80人的孔隙所对应量均为自动控制。、的那部分的比表面成比例结果见表几2泥定方法1,11而用资料[3J的方法估算出在常温(25oC)常压卜对将试样粉碎至80~0目在60~80℃干燥2,.。,一上述反应较合适的催化剂孔径分布应为双分布孔径小时称取约001的克样品在ST03色谱仪上进行.,..,,小孔孔径为542A大孔孔径为5420A即相应测试测定氮吸附的相对压力为096~004(p/P0一.,,于542人的比表面积大(或孔体积)则活性高这与p为吸附平衡
6、压力,po为N:的饱和燕汽压力)相对应。,活性炭孔径分布,上述实验结果一致由此可知的合的孔半径为25~10A而文中数据都是在相对压理选择,对改善催化反应的活性和选择性是极为重要力0.75~0.O4(p/P0)下测定的。测定的孔径分布结。,,,A和<10的因此对任一以活性炭作催化剂并且受扩敞影响果用半径大于20A20~10A的孔径所第7期化学世界243具有的比表面占总比友而的百分数表示,对同一个样为2·,、9、9一15~克/克碳小时下分别在80050CF....、0,4.品测定的相对压力从004~75和从004~096活化小时共总比友面烧失率及孔径分市的变叱,36对上面三种孔比表面占总比表
7、面的百分数影响见表2.见图‘从图产叮知麟活化温度的提高烧失率从界(8500C)迅速上升到73.6%(,50oC);总的L匕表面也表2不同的相对压力范囤对比表面的影响oO由607米2/克(850C)增加到1307米2/克(950C);孔.相又」)i少力(P/p。).040.妙610.04~0750~,850oCl寸r<10A孔径分布的变化也卜分明显孔半径.102660峨生759,~~径的比表面占总比表面的百分数为%肠oaC时.,·j]
