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1、环境化学ENVIRONMENTAJLCHEMISTRY低浓CR催化燃烧的研究理洋兴刘秀仝v雷鹏举彭美生(中国科学院生态环境研丸中心"北京.100085〉制备•了鸭瓷蜂富结构贵金廣和金橫氧化物催化痢・硏究了CH,的氧化活性，其中金催化剂具有最佳的压性、使用Pd催化剂側定了低浓CH,魅烧的若干葛本劣數，获得若干基础性的结果.关(
2、伺，化吗低哝更烷,氧化活性.烧基本参数的测定结果.1.催化割的制备和活性实验中使用的蜂窝载体规格列于表1•S1低浓度CHJ®化燃烧流程图Fj«b1Schematicdiagramofcatalyticcombustionforl
3、eanCH.采煤过程中，随着坑道通风空气排出大量的稀瓦斯，为安全原因，稀瓦斯中CIL的容积浓度允许值是0.7—1-0%.由于矿井通风量很大，估计我国每年由此排出的CH.相当于约58xlO8Nm3的纯CH2,这是一个相当可观的资源浪费.另外，CH•气还是一种温室气体，其温室效果是C6的20倍，必须考虑限制其排放进入大气.若能有效利用这一资源，将其转变成热能或电能，经济效益和环境效益显著.稀瓦斯是一种超低热值燃料，热值64—86kCal/mol.所含CH械度低于CH厂空气幄合气的可燃下限(5.3%),因而不能进行常规的火焰燃烧・催化燃烧是利用稀瓦斯的~种
4、可行技术⑺，用稀瓦斯代替空气作为工质的热电联产燃气轮机方案⑴，是一种实现低浓CH•催化燃烧的可行途径.在此方案中，主燃烧室内未燃尽的CH.进入催化再燃室进一步燃烧，提高了CH.的利用率和节省主燃料.作者所在研究室试图研制可适用于图1所示催化再燃室的催化剂，本文将报道以堇肯石陶瓷蜂窝体为載体的催化剂的制备方法.CH■的氧化活性以及有关低浓CH.催化燃堇肯石蜂窝体具有良好的耐高溫.热冲击和机械性能.将涂覆活性氧化铝的蜂爲体放入金属盐水涪液中浸渍.烘干和焙烧后制备成贵金厲(Pt,Pd)或非贵金属氧化物负载型催化剂，使用前用N2-H2混合气还原处理.用常压固
5、定床流动反应裝置，内装一块直径13mm,长化剂.将CH■浓度为7OOOppm或10OOOppm的甲烷-空气混合气，经预热后以空速GHSV=3xlO4^1通入反应器■升温到某一温度后甲烷开始氧化(燃烧)生成CO?和水，用气相色谱法分析测«1蜂窝体规格Table1Specificationsofhoneycomb物相组成2Mg62Al：CV6SO孔边长（mm）2.0热膨胀系数（Xior/P）0.64—2.4(100—9009)吸水率（%）27—3】孔形状四方柚向强度（kg/cm»）180孔数（个/cm・）25橫向强度（kg/cmO62壁厚（mm）0.5定
6、反应前后代流中CH.的浓度来计算CH■的转化率.催化剂活性由CH。氧化转化率达到10%,20%,50%和90%时的温度来评价■典型催化剂的结果示于表2・Pd催化剂上CH。有最隹的氧化活性，其次是Ni,C「Co氧化恂催化剂，Pt的活性最差.例如，在CH。浓度10OOOppm.催化剂5509焙烧条件下,CH.转化率为50%时的反应温度（活性〉有如下次序：Pd〉Ni,Pd>Cr,CouCr.Co,Pd>Ni>Pt.CH.浓度从10OOOppm下降至7OOOppm时，Pd催化剂活性下降（表2中1号和5号，4号和6号催化剂比较”提高Pd浓度有利于CEU氧化（1
7、号和4号，5号和6号催化剂比较”氧化牒中加少量Pd有利于CH.氧化（9号和11号催化剂比较），但错钻混合氧化物中加入少屋Pd时CH.氧化活性不变（12号和14号催化剂比较“提高焙烧温度时表2中各催化剂样品对CH：氧化活性都下降.92典型催化剂上CH,的氧化活性T・blo2ActivitiesofsometypicalcatalystsforCH^oxidation序号CH藏度(ppm)活性组分S烧结温度CC）CH.氧化活性（9）丁:oX7乙《110000Pd(2.05)5603163503754302Pd(2.05)10004004304665603
8、Pd(1.23)1200426550——4Pd(4.95)66028031033336057000Pd(2.06)5603603954304966P<1G>96)560306320333370710000Pt(2.11)6504705766106508Pt(2.12)1000B105C时尚未反应g10000N£(4^0)56037648654059010Ni(29U)10006239时尚未反应11Nia4・O“Pd(O.23)560—39046051012100000^31^2),00(17.7)560350450520—13Cr(26.0)tCo(
9、U.7)10006609时尚未反应14Cr(31.2),Co(17.7)/Pd(0.23)650—46062
