基于pt-cu双金属纳米链修饰电极的葡萄糖电化学传感器

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1、基于Pt-Cu双金属纳米链修饰电极的葡萄糖电化学传感器柳笛1300011783（北京大学化学与分子工程学院100871）【文献信息】XiaCao,NingWang,ShuJiaandYuanhuaShao.Anal.Chem.2013,85,5040-5046.摘要：通过温和的水相反应路径可以合成一系列较为新颖的双金属Pt-Cu纳米链，其组成通式为PtxCUHX，且可以通过一种温和的脱合金成分腐蚀过程将其便捷地调控在介观尺度。这些纳米材料通过TEM、HRTEM、XRD和元素分析等方法表征，发现其多种不同组成形式(Pt88Cu12,Pt75Cu25和PtsoCuG之间拥有相似的形态

2、。当这些纳米材料被修饰在玻璃碳电极上时，其电化学活性可与Pt或Pt纳米链电极相比，而且由这些Pt-Cu纳米链材料构成的检测器对衙萄糖的检测具有非常好的灵敏度和选择性。这些通过绿色化学途径合成的具有高催化活性和选择性的纳米材料在直接生物传感方面的应用有很好的前景。关键词：纳米材料；Pt・Cu双金属；电化学传感器引言糖尿病是目前致死率最高的疾病之一，它是一种血液中含有超量衞萄糖浓度的新陈代谢紊乱疾病。近年來发达国家中糖尿病患者的人数正在加速增长，疾病的治疗和管理正备受挑战。由于可以通过严格控制血糖来极大地减小并发症的发生，因此糖尿病的诊断和治疗急需一个能够快速、简单、准确地监控tl常

3、血糖含量的方法。目前商业上常用的电化学的酶传感器，尽管其具有很多优势，但仍有一些重要的问题，其中大多数与酶的使用有关，例如长期使用的不稳定性和不令人满意的重现性⑴。克服这些问题主要的方式是寻找一种无酶的电化学传感器。纯Pt电极的电化学实验表明其主要存在三个问题：(1)光滑Pt表而葡萄糖的电氧化动力学速率很低，灵敏度差；(2)在电氧化葡萄糖的电位下一些其他内源性物质也会发生氧化，选择性差；(3)Pt电极的电化学活性受葡萄糖电氧化中问体和氯化物吸附作用的严重影响。而应用Pt的纳米材料可以增加活性区域提高动力学速率、灵敏度和选择性⑵。另一种解决方法是采用PtxNh-x双金属纳米材料制成

4、的电极，尤其是便宜易得的后3d过渡金属。近年来关于湿法合成Pt-Cu纳米材料的研究做了很多，尽管这种方法在控制形态和组成方面很有效，但还是造成了表面活性位点的减少和催化性能的降低。在本实验屮，作者通过一种温和条件下的一锅煮方法合成了新颖的并且组分可调的PtxCu.-x纳米材料。然后将纳米链修饰在一支玻碳电极上，并通过电化学实验验证其対衙萄糖具有敏感、选择性的电流响应。这种卓越的催化活性和选择性使这种材料在直接生物传感方面具有广阔的应用前景。实验结果和讨论1、Pt-Cu纳米链的表征311/222022200t••111Energy(keV)rxd=4.8i0.9nm34567Cro

5、ss-sectionaldiameter/nm图1A.TEM图彖显示Pt-Cu纳米链的直接约为5nm；B.一段Pt-Cu纳米链的HRTEM和SAED图像；C.EDS图谱；D.Pt-Cu纳米链尺寸分布图由图分析可知，图A表明Pt・Cu纳米链尺寸基本都是高度一致的：平均厚度5nm,长度为儿百纳米。图B显示Pt・Cu纳米链是由结晶较好的纳米颗粒组成的，并II展现了一个典型的多晶面心立方结构。Pt和Cu的原子百分比均为50%,纳米链的尺寸分布如图D所示，平均约为4.8nmo通过将Pt-Cu纳米链放入1：1的硝酸水溶液中腐蚀，通过Cu和Pt反应性的差异，制备不同组分的双金属Pt-Cu合金纳

6、米材料。如图2所示。40-■30-20-10-400800120016002000Time(Min)(・n・e)msu£u_3040506070Twotheta(degree)图2A.Pt-Cu纳米链中Cu的原子百分比随酸化时间变化曲线，插图为酸化中的Pt-Cu纳米链形态;B.酸化时间分别为1,4,20小时的样品的XDR图谱由图A可知，尽管随着酸化时间增长Cu含量逐渐降低，但是仍有一个最低含量，约为12%,之后并不再随着时间减少。同时令人惊奇的是无论Cu原子的百分含量如何变化，Pt-Cu纳米链的形体均不发生改变。图B可见所有的XDR图均显示出而心立方结构。当这些纳米链被修饰在电极

7、表面时，会形成多孔的薄膜，提供一个由纳米线和连通的纳米管构成的三维网状结构，大大提高了和检测物的接触面积，并且促进了电子传递过程。2、Pt-Cu纳米链修饰电极的电化学性能利用循环伏安法计算氢吸附的活性位点，从而得出不同成分修饰电极的电活性表面积(ECSA),如图3所示。E0<5-C①」」no图3PtxCu^xNCE和Pt电极丝的循环伏安图（0.5M硫酸溶液）由图可见，氢的吸附/解吸附峰面积以Pt88Cu12NCE>Pt75Cu25NCE>Pt5oCu5oNCE>PtNCE>Pt电