哈尔滨工程大学清华实习专题报告

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1、核燃料后处理此次清华实习，老师详细做了关于核化工方面的讲座，其中主要内容是关于核燃料后处理。参观了核废料处理实验室、研究室。结合自己学的专业知识，以及参阅相关资料。对乏燃料后处理发展，发展现状，处理工艺等有了系统的了解。随着核工业的发展，为了降低核能生产成本，提高核能生产体系的经济性，减少废物排放量，促成生态和谐；充分利用铀资源；确保核不扩散。许多国家积极开展先进核燃料循环体系的研究。燃料循环体系是由铀矿开采，各种类型的核燃料加工厂，反应堆工厂，后处理厂组成的核素转变，迁移的工业体系。一次通过的开式循环是目前世界主要循环方式。其首段是投入从铀矿资源中提取，加工，制造的新燃料元

2、件，经过核工厂燃烧之后，不经过提取，直接进行埋藏或储存。乏燃料中含有的未耗尽的235U和新产生的239Pu没有利用，铀利用率很低。因而各国青睐于后处理-分离-嬗变燃料循环，其是将燃料循环未端卸出的燃料循环原件进行后处理，除提取铀钚外，还从高放废液中提取次锕系元素和长寿命裂变产物并制成元件和靶件，再将其置于反应堆或加速器驱动系统进行中子引起的核反应，通过裂变或俘获中子方式实现核素的转化，使长寿命放射性核素转变为短寿命核素或稳定核素，从而消除潜在的放射性威胁并利用嬗变过程中所释放的能量。理想的闭式核燃料循环体系只需要从前端补充铀资源，末端排出的仅是短寿命裂变产物。目前热中子反应堆

3、核燃料的再循环规模已经节约10%~35%的天然铀。一、核燃料后处理发展史核燃料后处理技术的研究始发于1943年，从低燃耗的生产堆乏燃料中提取239Pu，制造核武器。二次世界大战以后，核能利用已有核武器研制转向核电的开发与利用，特别是由于20世纪70年代不扩散核武器条约的限制，军用钚已不准再生产，于是后处理的对象转向动力堆的乏燃料以及各种类型的研究性反应堆的乏燃料。（一）、湿发流程1、磷酸铋流程1942年在华盛顿大学的加速器上，用氚核轰击天然铀，首次获得了微克量钚。当时人们常用沉淀载发从低浓度溶液中提取微量放射性物质，发现往硝酸钚溶液中加入硝酸铋和磷酸钠后，钚能与溶液中形成的不

4、溶性BiPO4共沉淀，且钚的回收率很高。但磷酸铋发步骤较多，间歇操作、不能回收铀、化学试剂耗量大、产生的废水量大。2、Redox流程Redox是美国大规模从辐照铀燃料中提取钚回收铀的第一个溶剂萃取流程。溶剂萃取的优点：能连续操作、能同时铀和钚，回收和去污因子很高。3、Trigly流程加拿大的巧克河试验所手研究的流程，用于从国家试验堆的天然铀辐照燃料中提取钚。萃取剂为二氯代三甘醇，盐析剂为硝酸和硝酸铵。4、Butex流程Butex流程不需要浓度高的硝酸盐。由巧克河试验所提出。5、Purex流程Purex流程采用磷酸三丁酯和碳氢化合物的从硝酸溶液中萃取硝酸酰和硝酸钚。是根据War

5、f的研究成果在1949年提出。6、Thorex流程Thorex流程采用TBP-碳氢化合物作为萃取剂，从硝酸盐水溶液中萃取铀和钍。（二）、干法流程1、高温冶金流程高温冶金流程在乏燃料处于高温熔化状态下，通过挥发、结晶、溶解等过程进行铀钚与裂变产物的相互分离。2、高温化学流程在一定温度与金属还原剂共存下，用镁锌合金对氧化物燃料进行选择性还原萃取，用蒸馏法除去镁-锌溶剂。3、氟化物挥发流程氟化物挥发流程基于铀钚镎形成挥发性氟化物，而PuF6,NpF6化学性质不如UF6稳定。用HF与氮化物混合物将铀、钚氟化生成UF4和PuF3，随后用BrF3将UF4转化成UF6并蒸馏出来，再用F2将

6、PuF6蒸馏出来。磷酸三丁酯溶剂萃取法是目前各国核燃料后处理厂实际应用的唯一方法，也是将来改进和发展核燃料后处理工艺的基础。但随着燃料燃耗的加深，TBP的主要缺点会暴露出来，仍需寻找新的萃取剂。目前新的萃取剂的主要方向是研究选择性络合铀钚的含磷、氮的有机化合物，如三乙基己基磷酸酯、二酰酯等。二、先进核燃料循环近年来，随着核电在世界范围内的复苏，国际上提出了先进核燃料循环概念，它是一种将分离/嬗变和后处理相结合的核燃料循环方式。其特点是不仅对乏燃料中的U、Pu进行回收利用，也分离其中的MA和LLFP。分离后利用核反应嬗变成短寿命或者稳定的核素，嬗变过程产生的能量还可以加以利用。

7、先进核燃料循环产生的核废物所需要的地质隔离时间大大缩短。MA和LLFP的分离是分离/嬗变和先进核燃料循环的必要条件。由于Purex流程是为了回收U、Pu设计的，萃取剂对U、Pu的选择性好，但是对Np、Am、Cm、Tc等的萃取能力不强。为了回收MA和LLFP，就必须有新流程从高放废液中将这些核素进行分离。国际上比较有影响的高放废液分离流程有美国的TRUEX流程、法国的DIAMEX流程、日本的DIDPA流程和中国的TRPO流程等。目前这些流程都经过了真实高放废液的热实验验证，证明对Np、Am、Cm等具有良好