论文 --氧化石墨烯催化氧化脱氢过程密度泛函理论研究

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1、氧化石墨烯催化氧化脱氢过程密度泛函理论研究(开题报告)1氧化石墨烯催化氧化脱氢过程密度泛函理论研究摘要：石墨烯是在纳米领域最具前景的材料之一。从理论的观点看，石墨烯为催化作用提供了最根本的二维结构模型。它具有独特而且出众的物理化学以及机械性质，可以制备出具有新特性的复合材料。本文就石墨烯以及氧化石墨烯的催化作用做了综述，同时大致描述了自己课题的计划和安排。关键词：石墨烯，氧化石墨烯，催化，脱氢，氧化1研究背景1.1石墨烯催化材料的发展背景在过去的25年里，碳纳米材料在催化中的应用变得越来越重要，并且在纳米科学以及纳米技术中显现出很

2、大的优势。现如今石墨烯是应用最广泛的材料之一，不仅可以用作活性物种的载体而且也可以用作非金属催化剂。这是因为石墨烯所具有的独特结构和固有的性质，包括高的比表面积，化学以及电化学惰性，以及容易进行表面修饰。碳纳米管(CNT)是在实验室合成富勒烯不久以后被发现的。从通过高分辨率电子显微镜第一次被观察到以后，他纳米管就因其他独特的结构，电子以及机械性质成为了材料研究的重点[1-4]。然而，Novoselov等人通过对物理剥离的石墨烯进行观察以及表征，发现了单原子层厚度的六方形排列的sp2杂化的碳原子。在这之后，在科学以及工程领域对石墨烯

3、的研究呈现出了指数增长。关于这些纳米结构的碳原子的发现的重要性已经被诺贝尔奖委员会意识到[5]。在1996年，RobertF.CurlJr.,SirHaroldKroto以及RichardE.Smalley因为发现富勒烯而共同获得了诺贝尔化学奖。而且在2010年，AndreGeim和KonstantinNovoselov因为“关于二维石墨烯材料的开创性实验”共同获得了诺贝尔物理学奖。理想状态下，石墨烯是单层碳材料，但是两层以及多层石墨烯样本同样备受关注。石墨烯具有独特的电子，光学，热以及机械性质。此外，它还具有高的比表面积，出色的

4、生物相容性以及高吸附能力，石墨烯以及石墨烯的衍生物可以被用来作为有价值的基质来与不同的物中反应。这些复合物可以被广泛的应用，包括记忆存储材料，能量存储材料，催化剂，光催化剂，太阳能电池，传感器，拉曼增强，分子成像以及药物输送[6]。由于以石墨烯为载体的材料的性质以及应用前景，大量的相关论文的数量在过去的几年中呈指数增长。因为催化剂应用的成功是以催化剂设计开始的，理解其中所包括的所有关键的方面是最基础的。因此，我们将把重点放在和催化有关的石墨烯的性质以及其吸附性质上。1.2化学修饰石墨烯(CMGs)在催化中的发展氧化石墨烯催化氧化脱

5、氢过程密度泛函理论研究(开题报告)2尽管早期合成石墨烯碳材料的合成路线面临不小的挑战，但是在方法上已经有了很大的进展（例如湿法化学合成，微观机械剥离氧化还原法，外延法和气象沉淀法等），这使得石墨烯以及表面修饰石墨烯能够较大产量的生产。纳米碳材料可作为催化剂载体或直接作为非金属催化剂，例如Su等人研究了氧化碳纳米管作为催化剂催化氧化脱氢将正丁烷氧化成1-丁烯的反应，但是转化率比较小，100h的转化率仅有不到15%[7]。直到现在，石墨烯和化学修饰石墨烯的催化应用多集中于作为金属催化剂载体。例如Mulhaupt等人研究了Pd分在在氧化

6、石墨烯(GO)表面上催化Suzuki-Miyaura偶联反应(图1)[8]。使用氧化石墨烯(GO)作为碳催化材料是基于石墨烯的催化材料的最新应用。Bielawski等人也通过氧化石墨烯(GO)表面修饰以及边缘缺陷改进了石墨烯催化方法。用廉价的碳材料代替价格高昂的贵金属材料作为催化剂，体现了石墨烯材料在催化领域的巨大潜质。图1-1石墨烯掺杂Pd纳米颗粒催化卤代芳烃和硼酸之间的Suzuki-Miyaura偶联反应2文献综述2.1石墨烯简介2.1.1简介石墨烯是一种非常令人兴奋的材料[9]。它有理论上最大的比表面积(2630m2g-1)

7、[10],高体征迁移率(200000cm2v-1s-1)[11],以及高杨氏系数(~1.0TPa)和热传导率（~5000Wm-1K-1氧化石墨烯催化氧化脱氢过程密度泛函理论研究(开题报告)3）[12-13]，和透光率(~97.7%)和良好的导电性可用来作透明导电电极。实验室中对于石墨烯的研究已经超过40年，这其中包括石墨烯的微观机械剥离，石墨烯在SiC表面上外延生长[14]，各种表面化学修饰的石墨烯作为新兴材料的应用等。石墨烯是一种韧性很强同时又很有柔性的薄膜，在石墨烯的表面上可以进行修饰或者引入官能团。氧化石墨烯使得大规模生产化

8、学修饰石墨烯成为可能[15]。石墨烯具有独特结构和固有的性质，包括高的比表面积，化学以及电化学惰性，以及容易进行表面修饰。碳纳米管(CNT)是在实验室合成富勒烯不久以后被发现的。从通过高分辨率电子显微镜第一次被观察到以后，他纳米管就因其他独特的结构