二甲醚在铂修饰电极上的电化学氧化

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1、electrooxidationofdimethylether．ButitsperformanceisworsethanPtpolyc。ystallineelectrode．Atthesametime，theexistenceofRu3+inelectr01vtedecreasedcatalyticactivityofdimethylethertoo．Finally,bycomparingthedifferentinfluencesoncatalyticactivityofpolyc‘ystalline，weconcludethatPthasthebestperformanceamongP

2、t／Sn。Pt／RuandPtKeywordsfuelcell，dimethylether,platinummodifiedelectrode，electro．oxidation一1II—哈尔滨工业人学工学硕，L学位论文第1章绪论在科技日益进步，高度重视可持续发展的今天，对能源的需求不再停留在原来意义上的仅仅是满足人们的需要，而是有了进⋯步的要求：节能，高效，对环境友好。燃料电池是把化学能高效地对环境友好地直接转化为电能的发电装置。它具有能量密度大，能量转换效率高，无污染，并且可以根据应用的需求组装成不同功率的电池堆等优点。因此被认为是21世纪高效、节能、环境友好的发电技术”叫。传统的燃烧

3、燃料获取能源是将化学能转化成热能，驱动汽轮机而发电，能量损失大，发电效率平均仅为33％38％，而且会产生氧化物、硫化物等各种有害物质。燃料电池是由化学反应直接发电，发电效率为40％--450％，污染小，噪声低，还可热电共用，利用其近80％的反应热【4】。随着传统燃料的日趋枯竭，对燃料电池的开发就越显得有意义而且迫在眉睫。直接甲醇燃料电池是世界上许多国家研究和开发的热点，且已取得了可喜的成绩【5l，但甲醇有相当高的毒性，刺激人视觉神经，过量导致失明。对此，要想实现低温燃料电池在诸如手机、笔记本电脑以及电动车等可移动电源领域的应用，很有必要探索以其他的液体燃料来代替高毒性的甲醇【6】。较为理想

4、的燃料是有机小分子化合物，如含有一个碳的甲酸、甲醛，含有两个碳的二甲醚、乙醇，它们相对无毒性，容易贮存和处理，有较高的能量密度。研究这些小分子的电化学吸附、脱附和氧化，揭示其氧化机理，根据中间产物选取合适的催化剂，对于有机小分子应用于燃料电池具有十分重要的意义。1．1直接二甲醚燃料电池二甲醚(DimethylEther简称为DME)的化学式是CH30CH3，又称甲醚，是醚的同系物，但与用作麻醉剂的乙醚不一样，毒性极低，能够溶解各种化学物质，是一种无色、无毒、环境友好的化合物，到目前为止它的生产量不大，世界的年产量每年约几十万吨，工业上主要用于有机合成中间体，制冷剂，发泡剂。民用方面用于气雾

5、剂和化妆品等。DME作为环境友好的燃料只是近几年才提出的，但却立即得到全世界能源界的广泛关注，它作为柴油机替代燃料的前景非常广阔。显然，DME克服了甲醇有毒的缺点。另外，DME对于质子交换膜的透过哈尔滨工业大学工学硕士学位论文性比甲醇小，且不在阴极氧化17]。DME与液化气一样是无色物质，常温常压下是气体，容易液化。克服了氢源运输困难的缺点。相对于其他有机小分子，二甲醚作为燃料具有如下优点降】：(1)没有C。C，直接氧化相对(其它复杂醚、醇)容易；(2)反应电子数为12个，可以给出较高的理论比能量；(3)具有偶极矩，渗透小；(4)能量储存密度大，O．6MPa下为液体，这个压力下，可以使得燃

6、料电池无需泵，适宜于移动电源，使燃料电池系统简单：(5)储运方便，设施可与液化石油气相兼容；(6)二甲醚不会排到地下水中，面甲醇渗入地下水会造成很大污染；(7)自然点高，较安全；(8)燃烧焰有颜色，氢气和甲醇火焰无色；(91几十小时就可以在空气中分解，不会对空气造成污染。直接二甲醚燃料电池(DirectDMEFuelCell简称DDFC)，电池理论电动势为1．20V，阳极、阴极半反应和总反应如下：阳极：CH30CH3+3H20—2C02+12H++12e。(1-1)阴极：12W+12e一+302—6H20(1—2)电池的总反应：CH30CH3+302—2C02+3H20(1—3)对于DDF

7、C的研究，国内除了本课题组以外，陆续有人对此产生兴趣，主要的研究成果集中在国外，如日本的茨城大学堤泰行[9】等人，横滨园立大学的到岩和太田健～郎等人【10】和德国戴姆勒．克莱斯勒公司的J．tMfillerfll】等人都从事这方面的研究，取得一些成果，但很多问题有待迸一步研究。1．2有机小分子的电化学催化氧化研究1．2．1其他有机小分子的电化学催化氧化1．2．1．1C1分子的电催化氧化C1分子是对CH30H、HCHO和HC