Zn%2fHZSM-5与Pt-Zn%2fHZSM-5催化剂上甲烷和丙烷混合烷烃的无氧芳构化研究

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1、浙江大学理学院硕士学位论文Zn/HZSM-5与Pt-Zn/HZSM-5催化剂上甲烷和丙烷混合烷烃的无氧芳构化研究姓名：李秀东申请学位级别：硕士专业：物理化学指导教师：楼辉20080601摘要摘要甲烷与较高碳链的烃在较温和的温度下共同活化转化成芳烃，为甲烷和天然气的直接利用提供了一个新的途径。本论文研究了Zn／HZSM．5和Pt．Zn／HZSM．5催化剂上甲烷在丙烷存在下的芳构化性能，利用TPD、TPSR、TPO、TPH、UV-Raman、13CH4示踪等技术考察了催化剂的物性及甲烷丙烷共活化芳构化反应中的行为，得到了以下结果。论文成功地在Zn／HZSM。5与Pt．Zn／

2、HZSM一5上实现了甲烷和丙烷混合气体的无氧芳构化反应。在823K温度，空速为GHSV(Cl+C3+N2)=750cm39。1h．1，反应气的原料组成C1：C3：N2=10：2：1的条件下，在Zn／HZSM．5上甲烷转化率达到18．12％，丙烷转化率为92-37％，芳烃选择性为55．49％。在Pt—Zn／HzSM．5上甲烷转化率达到了21．49％，丙烷转化率为92．91％，芳烃选择性为79．44％。在Zn／HZSM一5和Pt．Zn／HZSM．5催化剂上进行的13CI-h的示踪实验，证明在甲烷与丙烷的共反应过程中，甲烷确实被活化并参加了芳构化过程，且影响了丙烷芳构化反应的

3、选择性。通过TPSR、TG、UV-Raman、TPO和TPH等考察甲烷丙烷在Zn／HZSM一5与Pt．盈l／HZSM．5催化剂上的芳构化反应的活化行为后。表明，要实现甲烷的无氧芳构化，需先在催化剂表面积累一定量含氢活性积碳，丙烷比甲烷更容易在催化剂表面积聚形成活性积碳，从而缩短诱导期。TPO结果证明在芳构化反应中，丙烷能产生更多的活性积碳，促进甲烷的活化。通过CH4和NH3．TPD等实验表明，在Zn／HZSM．5添加适量Pt，增加了催化剂的弱酸量，提高了催化剂对甲烷的脱氢能力，减少积碳，提高芳烃选择性。关键词：甲烷；丙烷；无氧芳构化；Zn／HZSM．5；Pt—Zn／HZ

4、SM．511IAbstractConversionofmethanetoaromaticsbylow-temperatureactivationinthepresenceofhigherhydrocarbonisanewwayofutilizationofmethaneandnaturalgas．Inthispaper,thenon—oxidativeactivationandaromatizationofmethanewinlpropaneasco—reactantOVerZn／HZSM-5andPt—Zn／HZSM一5werestudied．Thepropertie

5、sandbehaviousofthecatalystsinthenon-oxidativeactivationandaromatizationofmethaneinthepresenceofpropanewereinvestigatedbymeansofTPD，TPSR,TPO，TPH，UV-Raman,13CH4istopetracingetc．Themainresultsarepresentedasfollows．Methanenon--oxidativearomatizationusingpropaneasco·-reactantWasachievedoverZn

6、／HZSM-5andPt-Zn／HZSM一5．Theconversionofmethaneandpropanewere18．1％and92．37％，respectively,andtheselectivityofaromaticsWasashighas55．49％overMo10adedHZSM-5andtheabovevalueswere21．49％，92．91％and79．44％OVerPd．Ga／HZSM一5at823KandGHSV(C1+C3+N2)=750cm39-1h．1withC1／C3／N2molarratio=10：2：1．CI-hincorpora

7、tionhasbeenconclusivelyconformedbymassspectralanalysisofaromaticsproducedinabroadenedpulseof”CH4andC3H8underidenticalcondition，whichshowsignificant13Cenrichmentinthearomaticsfragments．Andpropanedehydroaromatizationwasalsoaffectedbythepresenceofmethane．Thenon-oxidativeacti