基于znhzsm-5催化剂上丙烷芳构化的失活动力学

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1、天津大学硕士学位论文ZnHZSM-5催化剂上丙烷芳构化的失活动力学姓名：邱庭柱申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：辛峰2002.1.1ZnHZSM-5催化剂上丙烷芳构化的失活动力学(由低碳烷烃在沸石催化剂上制取重要有机化工原料轻质芳烃BTX(苯、甲苯及=甲苯)的方法越来越受到人们的重视。芳构化过程中改性的ZSM．5催化剂容易积碳失活，近年来许多学者都针对这一失活过程进行了广泛研究，但是很少有人提出失活动力学模型，因此，本文把通过大量实验数据建立丙烷芳构化反应过程中催化剂失活的动力学方程作为主要研究目标。叉本文选择ZnHZSM．5催化剂作为丙烷芳构化反应失活动力

2、学研究的对象。通过对反应系统的热力学分析确定了适宜的反应温度范围并对可能的产物分布作了预测；同时对实验所得动力学数据进行初步分析，确定了影响芳构化反应的主要因素及其影响的方式；最后由简化的芳构化历程推导出该反应过程的失活动力学模型若干，并通过与实验数据的拟合，计算出各个模型的参数和误差，选定其中的适宜的模型作为最终的丙烷芳构化失活动力学模型。／在反应温度为480-550。C，空时为7．0-38．0kg．s．mol～，压力为常压的条件下，、在CDS一810微反系统配套的管式积分反应器内实验测定了ZnHZSM-5催化剂上丙烷芳构化的反应速率，得到了反应的失活动力学方程为

3、：k，：堡!当!。“11+KC6H6，乙Ⅳ。+Kc，乩，lc7Ⅳ。+KCsH]oPc。H。。以及一塑：生墨盘!堡竺!!竺：dt(1+KC6H。吃乩+Kc'地Pc'风+KCsHIoPclH。。)2以上两式中：女=2．。8×10一6exp(一!半)K矗乩=1．so×-o。5exp(墨』!奏；婴)K。，乩=s．o，×·o一7ex一(!!!；；笋)‰以叭”6唧拦笋)．

4、}。=7．54×lo一7exp(一』生：!；≠)通过模型的筛选和机理分析，确定了在丙烷芳构化过程中二甲苯最有可能成为积炭源生物。上关键词：丙烷<歹构化jZnHZSM一5催化剂?失活动力学Deactivatio

5、nKineticsofAromatizationofpropaneoverZnHZSM一5CatalystAbstractAsanalternativemethodofproducingBTX(benzene，tolueneandxylene)，theconversionoflightalkaneintoaromaticsonzeolitecatalystshasbeenarisinggreatinterestsofmanyresearchers．Althou咖someofthemthoroughlyinvestigatedthecatalysts’deactiva

6、tionduetocokinggenerallyregardedastheinevitableprocessduringaromatizationandthusoneofthekeyconsiderationsinreactordesign，feWpresented，forthedeactivationprocess，amanageablemathematicalmodelwhichintumwaswhatthewriterofthisthesisendeavoredtobuildup．Forthesakeofbeingtypical．propanearomatiz

7、ationonzincmottledHZSM一5catalystswassystematicallystudied．First，theproperreactiontemperaturewasdeterminedandpossibleproductsprofilesofBTXwerepredictedthroughtheanalysisofthermodynamicsofthereactionsystem．Second．ageneralstudyonfactorsinfluencingpmpanearomatizationprocessWaSmadebyinterpr

8、etingtheexperimentaldata．Finally,thecokingmodelwasconstructedanditskineticconstantswerecalculated．Attemperatures480-550Celsiusdegrees，spacetimes7．0—38．0kg．S．mol。and0．1013MPa．thekineticsofthemainreactionanddeactivationreactionofpropanearomatizationonzincmodifledHZSM．5catalystsweredete