[学位论文]液体界面分子的取向与氢键结构的和频振动光谱(SFG)研究

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1、摘摘摘要要要液体界面分子的取向与氢键结构的和频振动光谱（SFG-VS）研究张贞(物理化学)指导教师:王鸿飞研究员气/液界面在物理、化学、材料、生物等领域的研究中具有十分重要的意义，而对于液体界面结构和动力学行为的研究是界面研究中一个非常重要的方面；在液体表面领域，物质在水和空气界面上形成的单分子膜受到人们的高度重视，这种单分子膜的结构、性质和形成环境在某种程度上与生物膜有相似性。同时，由于研究手段的局限，这也是目前人们认识和了解最为缺乏的一个方面。和频振动光谱具有独特的界面灵敏性和界面选择性，而成为研究液体界面和首选方法。本论文的工作通过和频振动光谱的偏振分析方法

2、对空气/乙腈界面的吸附和结构进行分析；通过和频振动光谱对5CT和5CB/8CB在空气/水界面的Langmuir单分子膜中的渗透/容纳及其在单分子膜相变中的作用的研究，从而获得分子在界面上的结构及分子间相互作用力机理，并对5CT，5CB/8CB和C18CN在空气/水界面的Langmuir单分子膜中CN基团的和频振动光谱及光谱细节进行了定量分析和理论研究。本论文分为以下几章：第一章，综述界面研究的概况，和频振动光谱应用于气液界面以及Lang-muir单分子膜界面研究的历史和现状，以及本论文研究工作的目的和意义。第二章，介绍非线性光学效应与和频振动光谱的基本原理，以及偏

3、振分析和零位偏角的在和频振动光谱中的运用。第三章，水分子在中性Langmuir单分子膜中的渗透/容纳及其在单分子膜相变中的作用的研究。报道了在空气/水界面上的中性的Langmuir单分子层在3520cm¡1左右有一个强度和峰宽都较大的新的氢键特征峰存在，这种新的光谱特征是由渗透(被容纳在)在有序排列的Langmuir分子间的水分子团簇形成的氢键。ii液体界面分子的取向与氢键结构的和频振动光谱(SFG)研究第四章，讨论和频振动光谱测量基团的相位问题，并以5CT，5CB/8CB和C18CN为例，阐述不同界面分子的相同CN基团的和频振动光谱在不同的分子和微观环境中的光谱

4、变化，为研究分子相图差别提供了直接的光谱证据。第五章，分子界面取向和界面折射率的定量分析是界面研究的基本问题，本章采用乙腈分子为例详细讨论了在分子取向研究中如何确定微观局域场因子。第六章，以空气/乙腈界面甲基和腈基基团的和频振动光谱测量为例，详细介绍使用和频振动光谱实现对界面分子的吸附和表面分子不同基团的微观局域场因子的分析。第七章，总结和展望。本文的研究进展将对分子光谱、界面结构和单分子膜及生物膜等领域的研究产生重要的影响：一、提出了使用界面非线性光谱方法研究分子在界面上的振动光谱,及光谱相位测量的新思路，具有普遍的应用价值；二、通过对和频振动光谱数据的定量分析

5、达到对液体界面分子结构的准确测量；三、从分子层次上为液体界面结构和分子间相互作用力的认识提供实验和理论分析方法。关键词：界面，和频振动光谱，偏振分析，界面折射率，振动光谱，局域场因子，分子取向，相对相位AbstractInvestigationofMolecularorientationandHydrogenBondStructureoftheAir/LiquidInterfaceswithSumFrequencyGenerationVibrationalSpectroscopyZhenZhang(PhysicalChemistry)Advisor:Prof.Ho

6、ng-feiWangThecurrentstudyofthegas/liquidinterfaceisofgreatsigni¯canceinphysics,chemistry,materials,biologyandother¯elds.Asfortheliquidin-terface,moleculesstructureanddynamicsoftheresearchisaveryimportantaspect.Inthe¯eldofliquidattheinterface,themonolayerof¯lmsattheair/waterinterfaceha

7、vecausedthemuchattention,themonolayerstructureandtheconformationaresimilaritieswiththemembraneproteinorphospholipidbilayermembrane.Thevibrationalsumfrequencygenerationspectrumisanim-portantmethodbecauseoftheuniquesensitivityandselectivityoftheinterface.Thepolarizationanalysisandpolari

8、zatio