铁系催化剂对煤高温快速液化的影响_冯伟

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1、第３５卷第２期煤炭转化Ｖｏｌ．３５Ｎｏ．２２０１２年４月ＣＯＡＬＣＯＮＶＥＲＳＩＯＮＡｐｒ．２０１２＊铁系催化剂对煤高温快速液化的影响冯伟１）２）３）１）１）４）凌开成罗化峰王顺华张志峰申峻摘要以兖州煤为研究对象，采用微型反应釜研究了两种铁系催化剂对煤高温快速液化的影响．结果表明，担载Ｆｅ２Ｓ３的催化剂和高分散铁系催化剂对煤的热解行为影响较小；担载Ｆｅ２Ｓ３催化剂促进了氢气参与反应和煤液化产物向轻质化转化，在优秀和足量的供

2、氢溶剂条件下，溶剂的供氢速度明显优于氢气转换的供氢速度，催化剂的作用不明显；对比添加高分散铁系催化剂并加助剂Ｓ和添加Ｆｅ２Ｓ３催化剂的煤高温快速液化，发现元素Ｓ的作用与Ｓ和主催化剂铁的结合形态有关．关键词催化剂，煤高温快速液化，铁系催化剂中图分类号ＴＱ５２９．１究结果表明，在采用优秀的供氢溶剂时，添加钼酸铵０引言和黄铁矿对煤高温快速液化总转化率的影响不明本课题组从２０世纪８０年代初开始一直致力于显，ＺｎＣｌ２催化剂反而使煤高温快速液化的总转化［８］煤直接液化基础工作的研究，并根据煤液化的动力率有所下降．本实验将主要通过担

3、载的Ｆｅ２Ｓ３催学和煤初始高活性的特点提出了煤的高温快速液化剂和高分散铁系催化剂来进一步研究催化剂对煤化，该工艺主要是将煤直接液化工艺与煤的分子结高温快速液化的影响，探讨催化剂在煤高温快速化［１，２］中的作用．构相结合来探讨煤直接液化的本质问题．本课题组已经对影响煤高温快速液化（ｑｕｉｃｋｃｏａｌｌｉｑｕｅ－１实验部分ｆａｃｔｉｏｎａｔｈｉｇｈｔｅｍｐｅｒａｔｕｒｅ，ＱＣＬＨＴ）的因素进行了较全面的研究，得到了一系列揭示煤液化本质的１．１原料与试剂结果，但是在催化剂对煤高温快速液化影响方面的选用粒度小于８０目的兖州煤，使

4、用前在１００℃研究还不深入，有待于作进一步的探讨．煤直接液化下真空干燥１０ｈ，放入干燥器内冷却备用．煤样的催化剂主要分为三大类：贵金属催化剂、铁系催化剂工业分析与元素分析结果见表１．试剂四氢萘和萘和卤素催化剂．近年来，煤直接液化催化剂的研究主由天津光复精细化工研究所生产，为分析纯；氢气由要集中在价格低廉、可弃性、性能高效的铁系催化剂太原织江气体有限公司生产，纯度为９９．９％．［３－５］的研制上，主要有以煤本身为载体的担载铁和超表１原煤的工业分析与元素分析［６］［７］细纯态铁催化剂．王村彦等认为，催化剂的粒径Ｔａｂｌｅ１Ｐ

5、ｒｏｘｉｍａｔｅａｎｄｕｌｔｉｍａｔｅａｎａｌｙｓｉｓｏｆｒａｗｃｏａｌ每降低一个数量级，油收率就提高１０％，但仅靠机Ｕｌｔｉｍａｔｅａｎａｌｙｓｉｓ／％Ｐｒｏｘｉｍａｔｅａｎａｌｙｓｉｓ／％，ｄａｆＨ／Ｃ械研磨的物理方法使催化剂分散，达到微米已是极ＭａｄＡｄＶｄａｆＦＣｄａｆＣＨＮＳｔＯ＊３．３４．４８４３．７９５６．２１７９．６７５．２３１．３６２．７６１０．９０．７９限，因此，国内外研究者大部分致力于高分散负载型　＊Ｂｙｄｉｆｆｅｒｅｎｃｅ．催化剂的研究．负载型催化剂能使煤这种表面物理化学性能极为复杂的物质既作为催

6、化剂载体，又作１．２实验过程为反应物．在煤的表面可以形成多个活性中心，加快实验采用ＧＪ—２型盐浴加热共振搅拌反应器活性原子稳定游离基碎片的速率，同时原位负载铁进行研究，该反应器的有效体积１７ｍＬ，实验采用间系催化剂也可以很好地促进煤中Ｃ—Ｃ键的断裂，歇式操作．在实验开始时，首先将反应物料加入反应大大提高了催化剂的催化效果．本课题组前期的研釜中（煤与溶剂重量比为１／２），经氢气置换后，充氢＊国家自然科学基金资助项目（２０７７６０９４）和山西省自然科学基金资助项目（２００９０１１０１０－２）．１）硕士生；２）教授、博士生导师

7、；３）博士生；４）教授、硕士生导师，太原理工大学化学化工学院，０３００２４太原收稿日期：２０１１－１２－０１；修回日期：２０１２－０２－２１第２期冯伟等铁系催化剂对煤高温快速液化的影响３７气初压力为７．０ＭＰａ，然后将反应釜迅速放入预先相同，只是由于担载催化剂的煤在制备过程中进行了加热到一定温度的加热炉内，反应５ｍｉｎ后，取出反干燥，因此在该热解速率曲线中没有了水的失重峰，应釜，用冷水急冷至室温，然后放空釜内气体，取出说明担载Ｆｅ２Ｓ３催化剂对原煤的热解行为影响较小．反应釜内全部反应产物，进行分离与分析．105a0.05

8、1000.00Ｆｅ２Ｓ３催化剂采用原位等体积浸渍的方法制95%/%1-0.0590te备，催化剂的担载量以Ｆｅ含量为计量．具体的担载%/%21—Rawcoal-0.10ars85sss2—Rawcoal+方法如下：以担载１％（质量分数，文中担载量皆为a80impregnatedFe2S3-0.15lotMh75-0.