臭氧在SnO_2表面吸附的红外光谱研究

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1、第28卷,第5期光谱学与光谱分析Vol128,No15,pp1035210382008年5月SpectroscopyandSpectralAnalysisMay,2008臭氧在SnO2表面吸附的红外光谱研究1,31,2314曾玉凤,刘自力,秦祖赠,刘宏伟11广西大学化学化工学院,广西南宁53000421广州大学化学化工学院,广东广州51000631玉林师范学院生化系,广西玉林53700041中化药业有限公司,天津300380摘要以SnO2催化臭氧化降解高浓度糖蜜酒精废水为探针反应,研究SnO2催化臭氧化降解糖蜜酒精废水

2、的活性,并采用红外光谱研究臭氧在SnO2及金属氧化物改性的SnO2催化剂表面的吸附行为。结果表明:-1-1由纯氧源制得的O3在SnO2表面吸附的红外光谱上的1027和1055cm及2099和2122cm处存在两处明显的吸收双峰,而空气制备的O3在SnO2表面与CO及CO2等存在竞争吸附,使得O3的吸附减少,催化臭氧化降解糖蜜废水的降解率下降。催化剂助剂对SnO2催化臭氧化降解糖蜜酒精废水有较大的影响。采-1用Fe2O3,NiO,CuO,ZnO,MgO,SrO及BaO等金属氧化物为助剂改性的SnO2在2236和2213c

3、m,1-1628和1599cm出现强度相似的吸收峰,但是几种催化剂对CO2和CO的吸附差别较大,过渡金属改性的-1-1SnO2在1580～1070cm处出现较宽的吸收峰,碱土金属氧化物改性的SnO2催化剂在1580～1070cm-1之间,出现了1298和1274cm两个新的峰,从而引起了不同助剂催化臭氧化的活性差别,碱土金属改性的SnO2对糖蜜酒精废水的催化臭氧化脱色效果明显优于过渡金属改性的SnO2,其中BaO改性的SnO2催化剂的活性最好。关键词SnO2;糖蜜酒精废水;催化臭氧化;红外;降解中图分类号:O65713

4、文献标识码:A文章编号:100020593(2008)0521035204引言1实验部分臭氧的氧化能力强,已广泛应用于水处理中,但单独臭111催化剂的制备氧氧化具有一定的选择性,臭氧的利用率和有机物的降解效以SnCl4为原料,采用沉淀法制备了SnO2催化剂,并果都比较低,催化臭氧化能够进一步的提高臭氧氧化的效采用共沉淀法制备了Fe2O32SnO2,NiO2SnO2,CuO2SnO2,[1]果,使臭氧氧化的应用更加广阔。多相催化过程是通过基ZnO2SnO2,MgO2SnO2,SrO2SnO2,BaO2SnO2等改性催化元

5、反应步骤的循环将反应物分子转化为产物。催化循环包括剂,助剂与主催化剂的摩尔比为1∶10。[2]扩散、化学吸附、表面反应、脱附和反向扩散5个步骤。112SnO2催化臭氧化降解糖蜜酒精废水其中,化学吸附是多相催化过程中的一个必经的重要步骤,将200mL稀释10倍的糖蜜酒精废水放入臭氧发生器脱附速率有时也会成为一个快速步骤。因此,对于催化过程(高35cm,直径8cm玻璃反应器)中,加入催化剂SnO2,采而言,研究吸附与脱附是非常有意义的。用广州大环科技生产的OZ25G型臭氧发生器,通过砂芯曝本文用沉淀法制备SnO2及改性Sn

6、O2催化剂,并用其气方式通入臭氧。反应60min后从取样口取样,离心分离催催化臭氧氧化降解糖蜜酒精废水,对O3在SnO2及改性化剂后,用北京普析仪器有限公司生产的TU21901型双光SnO2上吸附的原位红光谱进行研究,以探索其催化臭氧化束紫外2可见分光光度计测量糖蜜酒精废水的吸光度,以波反应机理,为催化臭氧氧化反应提供基础数据。[3,4]长475nm处的吸光度计算色度降解率。收稿日期:2007209203,修订日期:2007212206基金项目:国家自然科学基金项目(20466001),广西大学重点科技项目(2004Z

7、D01)和广州市教育局科研项目(62040)资助作者简介:曾玉凤,女,1968年生,广西大学化学化工学院高级工程师e2mail:ylzyf@tom1com3通讯联系人e2mail:gzdxlzl@1631com1036光谱学与光谱分析第28卷113O3在SnO2表面吸附情况的研究弱到非常小的强度,说明由于CO和CO2等气体的存在,与实验在ThermoNicoletNEXUS470红外光谱仪上进行。O3在SnO2表面形成竞争吸附。这种竞争吸附的竞争使O3催化剂样品在压片机(岛津金属工业株式会社)上进行压片,的吸附量常减少

8、,影响了SnO2的催化活性,使得在进行-1背景样品为KBr。扫描参数为:分辨率4cm,扫描次数SnO2协同O3催化降解糖蜜酒精废水时的降解率大大降低。-120;扫描范围400～4000cm;镜相速度016329。采用纯氧(991999%)为氧源,通过臭氧发生器产生臭氧,产生的臭氧导入样品池。常温常压下吸附15min后,记录红外光谱