声子态密度对材料上转换发光的影响

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1、http://www.paper.edu.cn声子态密度对材料上转换发光的影响∗苏方宁，邓再德(特种功能材料及其制备新技术教育部重点实验室（华南理工大学），广州510640）摘要：本文从物理模型及其物理意义上，定性分析声子态密度和声子能量对上转换发光的影响。出当基质材料的声子能量相差不大时，声子态密度就对上转换发光强度起决定性作用。我们提出：可从Raman光谱，定性分析基质材料的声子态密度，采用特征振动峰的相对强度，并结合振动峰的积分面积及其拟合的振动锋高，用来定性分析材料的声子态密度的相对大小。特别是在基质材料的声子能量相差不大时，如果谱图中振动峰相对强度大，积分面积大、拟合

2、的振动峰高，则上转换发光强度就弱。应用它就能对试验发现的锗酸盐玻璃上转换发光强度远强于碲酸盐玻璃上转换荧光这一现象进行较为圆满的解释。关键词：声子态密度，声子能量，上转换发光,Raman光谱1.引言掺稀土上转换光纤激光器是实现短波长固体激光器蓝绿激光输出的三大解决方案之一，由于蓝绿激光在信息处理、数据存储、全色显示技术、水下测量和医疗上的巨大应用前景，而上转换光纤由于具有如下的优势，使得上转换光纤激光器跟其他的解决方案相比，有十分诱人的前景，受到了越来越多研究者的青睐。（1）玻璃光纤制造成本低、技术成熟及其光纤的可饶性所带来的小型化、集约化优势；（2）玻璃材料对入射泵浦光不需要

3、像晶体那样的严格的相位匹配，这是由于玻璃基质Stark分裂引起的非均匀展宽造成吸收带较宽的缘故；（3）玻璃光纤具有极高的比表面积，散热快、损耗低，上转换效率较高，激光阈值低；（4）输出激光波长多：这是因为稀土离子能级非常丰富及其稀土离子种类多；（5）由于稀土离子能级宽和玻璃光纤的荧光谱非均匀展宽，玻璃光纤上转换激光具有可调谐性。2.上转换发光机制上转换发光为反斯托克斯（Anti-stokes）发光，是用长波长的光源获取短波长的激光输出，又可称为频率上转换或能量上转换。目前，对于上转换的发光机制研究得并不是十分透彻，普遍认可的上转换机制主要有：激发态吸收（ESA）、能量转移

4、>(包括连续能量转移SET、交叉驰豫CR和合作上转换CU)以及光子雪崩（PA），一般认为影响上转换发光效率的主要因素有：（1）.发光中心的能级结构∗通信作者：E-mail：sufangning2003@etang.comFax:020—87114834通信地址：广州华南理工大学材料学院光通信材料研究所（510640）※基金来源：国家自然科学基金项目（批准号：60307004和50472053）；广州市科技计划重大项目（批准号：2004Z2－D0131和2004A10602002）；广东省自然科学基金（批准号：04200036）1http://www.paper.edu.cn发光

5、中心较高能级与相邻下一能级之间的能量差的大小，影响着较高能级电子的发射几率。能量差较大时，无辐射几率小，而辐射几率大，上转换效率高；能量差较小时，无辐射几率就大，辐射几率小，则上转换效率就低。（2）.基质特性基质材料声子能量是影响上转换发光效率的关键因素，它同稀土离子之间的能量传递和多声子弛豫有关；其次是基质材料的晶格﹑阴离子电荷及其直径大小影响着发光效率，通过影响多声子驰豫而起作用。（3）.环境温度环境温度变化对上转换发光的影响主要有两个方面：温度高，发光能级向相邻下能级的多声子驰豫速率增加，发光效率就降低；另外，随着温度升高，吸收声子的能量传递几率也增加，发射声子的能量传递

6、几率降低。所以，温度越低，越有利于上转换效率的提高。3.声子态密度及声子能量对上转换发光效率的影响3.1“异常”实验现象及其上转换过程分析目前的研究普遍认为，上转换发光中需要声子的参与，并且发光中的各个激发态都存在无辐射跃迁，而基质材料的声子能量越低，则无辐射跃迁的声子阶数也就越大，所以无辐射跃迁几率变小，有利于上转换发光效率的提高；相反地，如基质材料的声子能量高，则上转换发光效率就低。所以，声子能量高的传统氧化物玻璃，比如石英玻璃、硅酸盐玻璃、硼酸盐玻璃和磷酸盐玻璃，试验都发现他们的上转换发光都比较弱；而声子能量低的氟化物玻璃、氯化物玻璃、碲酸盐玻璃以及锗酸盐玻璃等，就由于声

7、子能量低造成无辐射跃迁损耗极低，上转换发光效率高。Table1:Themolarcompositionofsample样品TeO2PbOWO3Er2O3XPWT1701019.80.20.2PWT2701019.60.40.4PWT3701019.40.60.6PWG1701019.80.20.2PWG2701019.60.40.4PWG3701019.40.60.6[1][2]然而，Koshimoto及其W.S.Tsang分别于1996年和2002年在各自的试验中发现了异常现象。按照声子能