羟基磷灰石的合成及其生物矿化意义

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1、中国科学技术大学硕士学位论羟基磷灰石的合成及其生物矿化意义作者姓名：学科专业：导师姓名：完成时间：江曙东矿物学周根陶教授二。一二年五月文UniVers时ofScienceandTechnologyofChinaAdissertationformaster，sdegreeFormation0fHydroxyapatiteandImpliCationforBiomineralizationAuthor’sName：Speciali够：“●SUDerVlS0r：FinishedTime：■。lnISned’l。lme：Shu．DongJiang‘-，‘-，Mineralog

2、y‘一．，Pro￡Gen．TaoZhouMay，2012中国科学技术大学学位论文原创性声明本人声明所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的成果。除已特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含任何他人已经发表或撰写过的研究成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中作了明确的说明。作者签名：乏抛1签字日期：中国科学技术大学学位论文授权使用声明作为申请学位的条件之一，学位论文著作权拥有者授权中国科学技术大学拥有学位论文的部分使用权，即：学校有权按有关规定向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅，可以将学位论文编入《中国学位

3、论文全文数据库》等有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。本人提交的电子文档的内容和纸质论文的内容相一致。保密的学位论文在解密后也遵守此规定。签字日期：导师签名：签字日期：j4丑础摘要自然界中，很多生物体能够以惊人的方式形成独特晶体形貌和复杂分级结构的生物矿物。目前发现的生物矿物中，磷灰石类矿物是脊椎动物硬组织的最主要的无机组元，并且通常以一种非化学计量比，离子替代和钙离子不足的羟基磷灰石(通常称其为生物磷灰石，“biolo西calapatite”)的形式存在于哺乳动物的骨骼、牙齿、腱和鹿角中。因此，涉及羟基磷灰石的生物矿化作用已经受

4、到包括地球科学在内的诸多学科的广泛关注。生物体内的羟基磷灰石主要作用是赋予器官组织特有的稳定、硬度和生理功能，而这些显著的功能是与羟基磷灰石的独特晶体形貌和复杂分级结构密不可分的。普遍认为生物或者有机分子影响了羟基磷灰石结晶学形貌和结构。然而，最新研究结果显示，许多生物矿化作用过程还与矿化体系中的物理化学条件密切相关。本论文通过几种不同途径，在接近生物矿化的条件下，制备了多种不同形貌的羟基磷灰石矿物，包含羟基磷灰石微米多孔花状结构、羟基磷灰石微米中空花状刺球以及亚单元羟基磷灰石纳米棒组装而成棒束状一花生状一哑铃状一球形多种微晶结构，探讨了矿化环境中溶液物理化学因素可能

5、也贡献了生物不同组织或者器官内不同形貌和组装结构羟基磷灰石的形成。另一方面，人们发现除了无机的羟基磷灰石矿物，构成骨骼组织的成分还包含有机基质，研究表明有机基质中蛋白质包含大量的天冬氨酸基团，因此我们选用水溶性生物大分子001yasparticacid，PASP)聚天冬氨酸作为矿化辅助剂，成功地合成了羟基磷灰石微米多级空心球，探讨了聚天冬氨酸在羟基磷灰石形成过程中所起到的作用，并且研究了中空羟基磷灰石微球在环境水处理中的潜在应用。最后，利用柠檬酸三钠和三嵌段共聚物F127分子作为矿化调节剂，制备了单分散羟基磷灰石梭状结构以及由亚单元梭状结构穿插组装而成的羟基磷灰石花状

6、球。本论文的具体研究内容总结如下：1．在没有任何生物分子和有机分子参与的情况下，室温下通过氨气扩散法，我们成功的合成了不同形貌的羟基磷灰石矿物。利用X．射线衍射光谱、傅里叶红外光谱、场发射扫描电镜、(高分辨)透射电镜等多种表征手段鉴定所得矿物相成分，并且观察分析其晶体形貌结构特征。场发射扫描电子显微镜和透射电子显微镜分析证明，在钙离子浓度保持不变的情况下，增加磷酸根离子浓度导致了多种不同复杂多级结构的羟基磷灰石矿物的生成，依次为由片组成的多孔花状微球、磷灰石针构成的中空刺果微球和实心微球。然而，当磷酸根离子浓度保持不变的情况下，增加钙离子浓度仅仅只能得到羟基磷灰石多孔

7、花状球。因此，当前实验结果显示，羟基磷灰石及其组装聚集体的形貌强烈依赖于矿化溶液中磷酸根摘要离子的浓度。已有的关于生物磷灰石的研究发现，生物体不同的组织或者器官中，羟基磷灰石矿物矿化的程度、晶体尺寸、形貌以及组装结构各不相同，并且普遍认为生物或者有机分子如蛋白质、聚糖等调控生物成因羟基磷灰石矿物的尺寸、形貌和组装结构。然而，在不同组织和器官中矿化离子浓度、酸碱度等物理化学条件也各不相同。因此，我们的实验结果也暗示了，在生物矿化中，除了生物基因和晶体化学因素外，矿化溶液的物理化学因素也可能影响羟基磷灰石独特形貌和复杂多级结构的形成。同样，我们的工作丰富