金属锂二次电池用新型“SolventinSalt”液体电解质研究

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1、囵中国科学院大学UniversityofChineseAcademyofSciences博士学位论文密级作者姓名：塞鋈亟指导教师：睦童丞隧±生国叠堂瞳塑堡班塞压塑勇跬班窒虽虫巨拄堂陆物堡班建压学位类别：堡堂盟主学科专业：狴塞盔翅堡研究所：生国整堂院物堡班宜压2013年5月ByT●●一LlUmln3U0ADissertation／ThesisSubmittedtoTheUniVersi锣ofChineseAcademyofSciencesInpartialfulfillmentoftherequirementForthedegreeofDoct

2、orofScienceInstituteofPhysicsMay'2013摘要金属锂二次电池用新型“Solvent．in．Salt”液体电解质研究本论文以液相电解质为基础，以提高盐浓度为出发点，围绕一种新型液体电解质“Solvent-in-Salt”(SIS)展开研究。通过改变传统电解液中溶质和溶剂量的配比，实现“有机溶剂溶于锂盐”，提出SIS概念。根据不同需求选择合适体系，有针对性地设计SIS电解液体系，为提高新型金属锂二次电池的电化学性能以及安全性提供一种有效途径。以“TFSI为溶剂，醚类DOL和DME为混合溶剂具体阐述SIS体系相关概念

3、，研究SIS体系相关物理化学性能，结合傅里叶拉曼光谱探讨SIS体系中阴阳离子相互作用。当溶质溶剂比为7mol／1L时，此时的SIS．7群体系具有相对适中的锂离子电导率(0．814mS／cm)，高的锂离子迁移数(0．73)和粘度(72cP)和低的玻璃化转变温度(一77．3oC)。当用于锂硫电池时，通过对比不同溶质溶剂比的电解液体系的电化学性能，结果表明SIS．7≠}体系长循环库仑效率均接近100％，循环容量保持率显著提高。通过改变测试条件、正极材料以及锂盐种类对SIS体系的相关电化学性能进行了综合评估，结果表明SIS体系对于提高锂硫电池电化学性

4、能效果明显，且不受锂盐和正极材料种类限制，即通过提高锂盐浓度办法来提高锂硫电池循环性能和循环库仑效率是一种简单易行且普适的办法。通过设计相关实验，研究结果表明SIS体系在锂硫电池中所具有双功能特性，一方面通过利用溶解度“同离子效应”有效抑制了多硫离子在电解液中溶解，进而避免了由此导致的“穿梭效应”，防止了过充现象，循环库仑效率接近100％，循环稳定性明显提高；另一方面，由于其特有的物理化学性能起到抑制枝晶生长，提高锂沉积溶解均匀性和金属锂负极循环效率以及改善SEI膜稳定性的作用，从而使金属锂负极在循环过程中，稳定性大大提高。关键词：金属锂二次

5、电池，S01vent．in．Salt，电解液，锂负极，锂硫电池AbstractStudiesonANewClassofSolVent—in—SaltLiquidElectrolyteforMetaUicLithiumSecondaryBatteries￡z“，”砌≤沏D(CondensedMatterPhysics)DirectedbyPro￡三幻“口”C饧P”and】白学-S饧e，曙j％阮Weproposedanewclassof“SolVent-in-Salt”(SIS)electrolytef．orhighenergydensityre

6、chargeablemetalliclithiumbatteries．Byincreasingitslitlliumsaltconcentration，wecanmoveanelectrol”eimoSISregionsandalsoobtainsomeunexpectedpropertiesinwhichsaltholdsadominantpositioninthelithium-iontranspoIrcsystem．Bytakingtheelectrol”esystemofL汀FSIandether(DOL-DME)solVentsas

7、anex锄ple，itisshownthatSIS-7≠≠exhibitsVerydi能remphysicochemicalpropeIrcies，e．g．Veryhighlithi啪-iontransferencenumber(O．73)，highlithiumcyclingemciency(>70％)，highviscosity(72cP)aIldlowglasstraIlsitiontemperature(<一70oC)．WhenusedinLi-Sba：_tteries，itisdemonstratedthatelectrochemi

8、calperfomlancescanbeimproVedsignificantlybyincreasinglithiumsaltconcentrationregar