小分子在飞秒激光场中超阈值解离和双原子光缔合动力学研究

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1、博士学位论文小分子在飞秒激光场中超阈值解离和双原子光缔合动力学研究DynamicsStudyofAboveThresholdDissociationofSmallMoleculesandDiatomicPhotoassociationinFemtosecondLaserFields作者姓名：苏千臻学科、专业：原子与分子物理学号：!!QQ坌QQ鱼指导教师：丛书林教授完成日期：2013年1月大连理工大学DalianUniversityofTechnology大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成

2、果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：作者签名：小分子在飞秒激光场中超阈值解离和双原子光缔合动力学研究日期：堕年』月—曼日大连理工大学博士学位论文摘要利用激光技术控制分子的超阈值光解离和原子的光缔合反应已经成为人们目前关注的焦点。采用二维量子波包方法，可以准确地描述双体量子系统中各个力学量随时间的变化规律。本论文在理论上研究

3、了双原子分子离子的超阈值解离和双原子的光缔合反应的动力学过程。主要工作概括如下：(1)采用飞秒强激光场控制三能态HCl+的超阈值解离反应。我们发现，在考虑激发态耦合与否的两种跃迁模型中，激光场参数对解离通道产物分支比有不同程度的影响。在激发态跃迁禁止的情况下，当激光脉冲的半高全宽较小时，激光与分子永久偶极矩之间的相互作用在布居转移中起主导作用，这使得光碎片在(2)2Ⅱ通道中的产率大于在(3)2Ⅱ通道的产率。当激光场半高全宽增加时，激光脉冲的面积趋近于零，永久偶极矩的作用也随之减弱，这时激光与分子跃迁偶极矩之间的相互作用会相应地增强。这样在(2)2Ⅱ通道解离

4、产物分支比被抑制的同时，增加了(3)2n通道光碎片的产率。当考虑激发态之间存在跃迁耦合时，超阈值解离的过程会变得复杂。然而，通过调节激光场参数，我们依然可以有效地控制解离通道的产物分支比，以及解离碎片的能量角分布。另外，激光场频率失谐也在一定程度上影响着解离产物分支比。(2)我们研究了采用激光脉冲链来控制分子超阈值解离过程中的产物分支比。以HD+离子为例，在飞秒脉冲链的作用下，利用动量空间中渐进流的概念，我们研究了解离碎片的能量分布。数值计算表明，脉冲链所包含脉冲个数对lsa和通道的．q2pau产物分支比影响较大。同时，随着脉冲个数的增加，解离产物的能量谱

5、峰值会向着低能区域方向移动。在脉冲个数取1、3516的情况下，光碎片的动能分布在Y轴上的投影会逐渐变窄。不仅如此，当激光场总的延迟时间减小后，解离产物能量谱中峰的数目会减少，绝热过程中所产生的振荡结构也随之减弱。(3)我们从理论上研究了分子解离的逆过程一光缔合反应。通过使用一束飞秒脉冲激光，我们在Nail分子中实现了单光子和双光子缔合过程。在单光子缔合过程中，通过优化激光场参数，可以将缔合几率控NNo．148左右，并能控制光缔合分子的振转选态。根据跃迁选择定则，束缚态布居大多处于奇角量子数能级上。在增加激光场波长后，双光子缔合与单光子缔合将同时出现。这使得

6、在较低光场强度下，依然可以获得到较高的光缔合几率。同时，随着光缔合通道的增多，布居转移中会出现Aj=土2的跃迁过程。这样，在偶角量子数能级上也将产生稳定的分子布居。关键词：超阈值解离；光缔合反应；布居转移；脉冲链；振转选态；解离产物分支比；多光子跃迁；能量角分布大连理工大学博士学位论文DynamicsStudyofAboveThresholdDissociationofSmallMoleculesandDiatomicPhotoassociationinFemtosecondLaserFieldsAbstractRecently，thecontrollin

7、gofabove—thresholdphotodissociation(ATD)ofsmallmoleculesandphotoassociation(PA)reactionsofdiatomsbylaserfieldhasbecomethefocusofatten—tion．Therevolutionofmechanicalquantitiesintwo—bodysystemcanbeefficientlydescribedbyusingthetwo—dimensionalquantumwavepacketmethod．TheATDofdiatomicm

8、olecu—larionsandthePAprocessesofd