甲醇制丙烯催化剂改性BZSM5的研究

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1、专业学位硕士学位论文甲醇制丙烯催化剂改性B-ZSM一5的研究TheResearchofmodifiedB-ZSM-5ForMethanolToPropylene专业(工程领域)：丝堂王程学号：31107050完成日期：2013—4—28大连理工大学DalianUniversityofTechnology大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同

2、工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：覃硅知卤蛑丝盈函查监鱼蛰二堇盆缉丑作者签名：麦连车、日期：坠!兰年—厶月丝日大连理工大学专业学位硕士学位论文摘要近些年，丙烯成为越来越重要的化工原料，对它的需求不断增大，传统的生产方法已经不能满足这一需求。甲醇制丙烯(MTP)具有反应条件温和，原料廉价，产物选择性相对较高的优点，很多学者进行了研究。由于ZSM．5的结构特点，使其适合MTP反应而受到重视，大部分研究集中于调变其酸性和酸量，而B—ZSM．5的酸性本身比H．ZSM．5弱，已

3、经有研究表明酸洗后的B．ZSMj5催化剂具有高的丙烯选择性和良好的寿命。本文以B．ZSM．5作为催化剂，初步研究了B．ZSM．5的酸性位，对催化剂的合成做了一系列的研究，包括不同模板剂合成的催化剂，不同方法合成的催化剂对催化MTP反应性能的影响。对优选的催化剂进行活性组分的改性处理，研究了浸渍不同金属及非金属催化MTP反应性能的影响。内、外扩散影响实验证实选择尺寸为10．20目的催化剂进行MTP反应，可以忽略内扩散的影响；对于内径为8mm的反应管装填19催化剂可以忽略外扩散的影响，对于内径为13．8mm的反应管装填59催化剂可以忽略外扩散的影响。比较纯B

4、．ZSM．5和B．A1．ZSM．5的MTP反应结果，表明骨架Al在MTP反应中有重要的作用，对于酸洗舢203挤条后的B．ZSM一5催化剂，MTP反应有活性，说明酸洗极有可能促使Al进入骨架，而B对于B．AI．ZSM一5催化MTP反应的主要影响是丙烯选择性，对于高硅铝比、低硅硼比的B．A1．ZSM．5催化剂更适合MTP反应。采用不同模板剂合成的催化剂进行MTP反应评价，TPAB模板剂合成出的催化剂效果最好，正丁胺次之，但是正丁胺价格低廉，有工业应用前景。合成过程中改变合成条件，结果表明晶化时间对催化剂性能基本无影响，合成时不老化的催化剂性能好于老化的催化剂

5、。’正丁胺体系合成的催化剂作为优选催化剂，分别浸渍不同的金属及非金属，对改性后的催化剂进行MTP反应，在反应温度为500℃，常压，甲醇质量空速WHSV=lh"1的条件下，进行反应，结果表明，Ce改性的催化剂性能最好，其中，质量分数为2％的Ce改性后的催化剂效果最佳。关键词：B．ZSM一5；甲醇制丙烯；活性位；催化剂改性甲醇制丙烯催化剂改性B-ZSM-5的研究ResearchofmodifiedB·-ZSM·-5ForMethanolToPropyleneAbstractRecentyears，propylenehasbeenmoreandmoreimpo

6、rtantchemicallawmaterial，andthedemandforpropyleneisincreasinglargely，however，traditionalproducingmethodsofpropylenecall’tmeettheratesoftheincreasingdemand：Methanoltopropylene(MTP)hastheadvantagesbelow：mildreactioncondition,cheaprawmaterial，relativelyhigherselectivityofpropylene，a

7、ndSOon．Manyresearchhavebeendone，becauseofthestructurecharacterofZSM-5，it’SsuitableforMTPreaction，SOit’Smorepopularnow．Manyresearcharefocusedontheacidcharacterandtheamountsofacid．WetookB-ZSM一5ascatalyst，theactivesideofB-ZSM-5havebeenpreliminarilystudied，andalsothesynthesisofcataly

8、sthasbeenstudied,indetail，weuseddifferen